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电解水制氢技术作为一种高效、清洁、可靠的生产氢能的新能源技术,包括两个反应,即析氧反应(OER)和析氢反应(HER)。然而,在这两种反应中,OER作为一个复杂的四电子反应过程,反应的动力学过程缓慢,制约了氢气的产生。因此,开发低成本、高活性和良好稳定性的非贵金属催化剂替代贵金属催化剂(IrO2,RuO2)来降低过电位,减少电能消耗是十分必要的。本论文致力于开发高活性的钴铁基碳纳米管复合材料并将其作为OER催化剂,系统地研究了其结构特征和电化学性能,主要研究内容包括以下三部分:1.负载于聚苯胺包裹的碳纳米管上的CoFe2O4纳米颗粒电催化剂及其析氧性能在较低的温度(120℃)和常压条件下,通过原位合成制备了以聚苯胺包裹的多壁碳纳米管(PANI-MWCNTs)为载体,负载CoFe2O4纳米颗粒(NPs)的CoFe2O4/PANI-MWCNTs复合材料。电化学研究发现,在1M KOH溶液中,该电催化剂在10 mA cm-2的电流密度下具有314 mV的低过电位和30.4 mV dec-1的小Tafel斜率,显示出优异的OER活性。此外,此电催化剂可以连续循环1000次,并在0.54 V(vs.Ag/AgCl)的电压下稳定工作至少40 h,显示出了非常好的稳定性。这可能是由于PANI的引入改善了CoFe2O4 NPs与MWCNTs之间的协同效应,从而提高了催化剂的活性和稳定性。同时,提供了更多的固定位点,防止CoFe2O4 NPs的团聚。2.冻干热处理两步法合成CoFe合金纳米颗粒嵌入的氮掺杂的碳纳米片/碳纳米管复合材料及其析氧催化性能通过冻干热处理两步法,合成了CoFe合金纳米颗粒嵌入在N掺杂碳纳米片/碳纳米管中的CoFe-N-CN/CNTs复合材料。催化剂制备过程中的冻干步骤有利于碳前体的均匀分散,并避免了金属颗粒的团聚。结构表征发现,CoFe-N-CN/CNTs复合材料的多孔结构不仅提供了高比表面积和孔隙率来强化传质,而且保障了CoFe纳米颗粒在碱性介质中的稳定性;插入的CNTs不仅可以充当电化学反应的补充位点以促进电子转移,而且可以作为间隔物增加石墨片层之间的基底间距从而有效地传输反应物,还可以增强材料的导电性;N杂原子的掺杂提供了更多的化学活性位点和固定位点,以加速催化反应和沉积金属纳米颗粒。因此,碱性溶液中CoFe-N-CN/CNTs在10 mA cm-2的电流密度下,过电位仅为285mV,Tafel斜率为51.09 mV dec-1,优于商业IrO2催化剂。3.N掺杂碳纳米管修饰的无定形CoFe双金属氢氧化物复合材料及其电催化析氧性能采用简单的一锅法,在室温条件下合成了N掺杂碳纳米管修饰的无定形CoFe双金属氢氧化物复合材料(Am-CFDH/NCNTs)。电化学研究发现,Am-CFDH催化剂由于其无定形性质及Co、Fe组分之间的相互作用显示出与商业IrO2催化剂相当的OER活性。引入的NCNTs可以提供更好的导电性、更多的锚定位点和官能团,增强电子和反应物的转移,防止Am-CFDH的团聚堆叠,暴露更多的活性位点,提高Am-CFDH与CNTs之间的协同效应。因此,Am-CFDH/NCNTs复合材料在碱性介质中具有超过20 h的良好稳定性和理想的OER活性,在10 mA cm-2时具有270 mV的低过电位和56.88 mV dec-1的小Tafel斜率。