【摘 要】
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深地质处置法将高放射性核废料封装在金属储罐中,罐身周围包裹缓冲材料,存放在地下处置库。我国已选定甘肃北山地区作为深地质处置库的最佳场地,选定高庙子膨润土作为缓冲材料,然而核废料储罐金属材料的选择和设计仍然未确定。在导致储罐失效的因素中,腐蚀破坏的影响最大。因此,模拟深地质环境,进行储罐候选材料耐腐蚀性能的研究至关重要。根据深地质环境的演变规律,本论文模拟的深地质环境包括:(1)早期有氧的北山地下水
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深地质处置法将高放射性核废料封装在金属储罐中,罐身周围包裹缓冲材料,存放在地下处置库。我国已选定甘肃北山地区作为深地质处置库的最佳场地,选定高庙子膨润土作为缓冲材料,然而核废料储罐金属材料的选择和设计仍然未确定。在导致储罐失效的因素中,腐蚀破坏的影响最大。因此,模拟深地质环境,进行储罐候选材料耐腐蚀性能的研究至关重要。根据深地质环境的演变规律,本论文模拟的深地质环境包括:(1)早期有氧的北山地下水模拟液(温度25~80°C);(2)后期缺氧的膨润土/地下水模拟液(室温、膨润土含量为0%、20%和30%wt.%)。通过设计短期和长期实验,利用多种电化学测试手段及表面表征方法,本论文研究了储罐候选材料,包括钛合金(TA8-1)、铜合金(B19)和纯铜(T2),在上述深地质环境中的腐蚀行为。(1)本论文通过设计短期电化学实验,使用电化学阻抗(EIS)、动电位极化(PC)和循环极化(CV),研究深地质初期的降温过程(80~25°C)对上述材料腐蚀行为的影响。结果表明:钛合金(TA8-1)具有最小的腐蚀电流密度(10-7A·cm-2)和较低的点蚀敏感性;铜合金(B19)在60°C以下,有较高的腐蚀电流密度(10-5A·cm-2)且有点蚀发生,在60~80°C耐蚀性能提高;纯铜(T2)具有相对较高的腐蚀电流密度(10-5A·cm-2),但无点蚀发生。(2)本论文通过设计长期浸泡实验(60 d),利用电化学阻抗(EIS),定期监测上述候选材料在深地质初期腐蚀行为的演变过程。结果表明:随浸泡时间增长,钛合金(TA8-1)的耐蚀性能增强,主要是由于表面形成了一层钝化膜(Ti O2),从而大大提高了腐蚀界面的电荷转移电阻;纯铜(T2)表面形成了具有保护性的Cu2O/Cu2(OH)3Cl沉积层,在浸泡60 d后其耐蚀性能未有明显下降;铜合金(B19)在浸泡过程中,表面出现了严重的局部腐蚀,耐蚀性能明显恶化。(3)本论文研究了缺氧、含硫膨润土/地下水溶液体系中,纯铜(T2)的长期腐蚀行为变化。结果表明:在缺氧、含硫地下水溶液中,随浸泡时间增长,体系的阻抗减小,拟合结果表明体系的阻抗主要来源于腐蚀界面的电荷转移电阻,其随浸泡时间增长而减小;在含硫地下水中添加膨润土后,体系的阻抗增大,说明膨润土对SH-向铜表面的扩散有一定的阻滞作用;纯铜(T2)在膨润土/地下水体系中的阻抗都表现出早期(5~30 d)优于后期(30~60 d)这一特点,表明膨润土对SH-扩散的阻滞作用会随时间增长而减弱。
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