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CO2的转化利用和NO的转化消除对于保护和改善人类生态环境具有重要意义；同时,由于CO2的高稳定性和待处理尾气中NO的低浓度和富氧氛围,使得CO2转化和NO脱除成为环境治理的难题和研究热点。低温等离子体反应的非平衡性特征为传统高难度反应提供了新的重要机会,其可通过高能电子与反应分子之间的非弹性碰撞活化和转化反应分子,这对于反应活化能较大的反应和受热力学平衡严重限制的反应如CO2分解反应、CO2与烃类的重整反应以及NO分解反应具有重要意义,低温等离子体使这些常规难以进行的反应得以进行或加速进行。而催化反应具有使反应物向产物定向转化的优势。将低温等离子体技术与催化过程相结合,可望分别发挥等离子体低温活化反应分子的优势和催化反应高选择性的特点,从而提高传统化学反应的效率。目前,对等离子体协同催化反应的研究已成为当前化学科学的新领域。本论文通过对低温等离子体协同催化反应条件下CO2分解反应、CO2与丙烷重整反应和NOx的脱除反应等与环境密切相关的高难度反应的研究,探索等离子体协同催化反应的特征、影响因素和反应机理,为等离子体协同催化反应体系在化学反应中的应用研究提供有益的探索和发展。主要成果如下：(1)首先研究了CO2在介质填充等离子体中的分解反应特征,主要考察了填充介质的理化性质、等离子体放电功率和放电区域长度等对CO2分解反应的影响,以及填充介质性质对于其逆反应即CO氧化反应的影响。填充介质的介电性质和颗粒形状通过影响等离子体中的电子能量分布而影响CO2在等离子体中的电子碰撞解离反应；填充介质的表面酸碱性通过影响CO2的化学吸附而影响其分解反应；同时,在介质颗粒表面的多相反应对于CO2分解反应有促进作用。CO2在等离子体中的转化反应由电子碰撞解离反应引发,等离子体中电子能量分布是影响CO2分解效率的首要因素,同时,CO2分解反应的逆反应,即CO氧化反应是重要的副反应,抑制了CO2的转化。为促进CO2的转化,应抑制其逆反应,即CO氧化反应的发生。(2)为促进CO2在等离子体中的转化,可在反应气体中加入还原性气体如烃类等,通过烃类分子对CO2解离产生的氧物种的消耗以提高CO2的转化率。因而进一步研究了等离子体协助Ni/γ-Al2O3催化剂催化C02和丙烷的重整反应,该研究尚属首次报道。考察了CO2与丙烷在3种反应方式即等离子体反应、催化反应和等离子体协助催化反应方式下的重整反应,发现等离子体与催化剂之间产生了协同作用：催化剂的活化温度较之单纯催化反应明显降低；反应物的转化率大于等离子体反应和催化反应的转化率之和；产物中目的产物合成气的选择性远大于等离子体和催化剂单独作用下的合成气选择性。通过对3种反应方式下实验结果的比较和对等离子体协助催化反应中各种反应过程的分析,提出两种过程通过相互作用产生协同效应提高转化率和改善选择性的观点,为加强等离子体技术与催化过程有效结合催化重整反应提供新的发展。(3)对于等离子体协同催化反应条件下NOx的低温脱除反应,首先研究了等离子体协助的甲烷选择催化还原NOx反应,重点考察了经等离子体活化后反应气体在催化剂上的反应过程和对催化剂体系的优化。发现等离子体与催化剂之间发生了协同作用,该协同作用发生的原因是由于反应气体经等离子体活化后产生了N02,HCHO, CH3NO和CH3NO2等活性更高的中间产物,这些中间产物在催化剂上的进一步反应使NOx被还原为N2。在优化催化剂体系的研究中发现,B2O3/γ-A12O3催化剂表现出良好的催化性能,NH3-TPD和NOx-TPD表征表明,催化剂上的B酸中心是其催化活性的重要原因,而催化剂上吸附态NOx在NOx的转化反应中也起到一定作用。等离子体协同催化甲烷选择催化还原NOx反应的结果表明,在等离子体协助下,反应的温度窗口明显向低温偏移,从而提高了NOx的低温脱除效率。(4)为进一步提高NOx脱除过程的经济性和实际应用意义,从节省烃类还原剂和提高能效的角度,研究了以NOx在催化剂上的选择性吸附,再继以等离子体催化NOx分解反应相结合的集成技术流程脱除富氧环境中的NOx。重点考察了催化剂上吸附NOx在Ar和N2等离子体中的分解反应特征,揭示了催化剂上吸附NOx在N2等离子体中的转化率远低于相同放电条件下在Ar等离子体中的转化率的主要原因是由于在N2等离子体中NOx分解反应的逆反应,即NOx生成反应是重要的副反应。据此,提出将少量固体碳颗粒与催化剂混合,在等离子体作用下,使固体碳颗粒帮助移走催化剂上吸附NOx分解反应过程中产生的大量氧物种,抑制NOx生成反应的发生,从而大幅度提高了催化剂上吸附NOx在N2等离子体中的转化效率,吸附NOx的转化率可达97.8%,过程的能效为0.758mmol/W·h,该能效水平可与目前各种NOx脱除过程的能效相比拟。在吸附NOx的转化过程中,催化剂上的固体碳颗粒逐渐被消耗。该集成技术流程显示了其在同时集中处理燃烧过程尾气(如柴油机尾气)中NOx和固体碳颗粒的应用前景。