【摘 要】
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能源储存技术在能源利用领域扮演着十分重要的角色。超级电容器和锂离子电池是能源储存/转换的关键装置。其中炭基超级电容器因可以提供比传统电容器更高的能量密度以及比电池更高的功率密度,同时还具有优异的循环稳定性和电化学稳定性,多孔炭是超级电容器主要的电极材料选择之一。但是,其能量密度普遍较低且无法满足实际应用的需要。因此如何基于多孔炭材料在不损失高功率密度的优势下,实现高能量密度的结构设计和材料制备,仍
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能源储存技术在能源利用领域扮演着十分重要的角色。超级电容器和锂离子电池是能源储存/转换的关键装置。其中炭基超级电容器因可以提供比传统电容器更高的能量密度以及比电池更高的功率密度,同时还具有优异的循环稳定性和电化学稳定性,多孔炭是超级电容器主要的电极材料选择之一。但是,其能量密度普遍较低且无法满足实际应用的需要。因此如何基于多孔炭材料在不损失高功率密度的优势下,实现高能量密度的结构设计和材料制备,仍然是一个迫切需要解决且富有实际意义的问题。而随着新能源汽车市场需求越来越广泛,高能量密度的锂离子电池的开发价值也愈演愈烈。硅碳负极被认为是下一代锂离子电池负极材料,但是致命的体积膨胀效应是抑制其发展的关键因素。本论文分别利用八氨基笼型倍半硅氧烷(Oap-POSS)的官能团修饰性进行嵌段共聚物的包覆,制备具有阶层结构的多孔炭材料构建高性能超级电容器。同时将Oap-POSS氢气还原制备了带有浓度梯度且硅质均匀分布的硅碳负极材料。主要研究内容和结论如下:(1)嵌段共聚物多孔炭的制备及其在超电容性能研究利用笼型倍半硅氧烷为硬模板,通过溴化合成大分子引发剂。再进行原子转移自由基聚合构筑碳前驱体。经过碳化和化学刻蚀,制备出具有阶层结构的多孔炭(SPCMs)电极材料。这种鸟窝层状结构,有利于电解质离子的短暂储存和快速转运,增加了微孔对电解质离子的吸附,最终实现了优异的电化学性能。在6M KOH水系电解液中,1 A/g的电流密度下,展现了337 F/g的比容量。为了进一步提高能量密度,分别采用有机电解液和离子液体,组装对称型扣式超级电容器。分别在功率密度为3990 W/kg和6000 W/kg的功率密度下,展现出11.6 Wh/kg和99.5 Wh/kg的高能量密度。(2)聚氨基硅氧烷原位制备双浓度梯度的锂离子电池负极材料通过简单的醇解反应和氢气还原制备了具有Si/N双浓度梯度的Si@C负极材料。目前有关Si@C负极材料的研究主要集中在包覆、纳米结构和核壳结构等手段制备,Si的不均匀分布始终没有被讨论。本章的Oap-POSS的O-Si-O是由化学键相连接,已经铆钉在其固定的位置,Si质的分布是均匀的。所以对于锂离子电池Si@C负极材料具有重要的研究价值。在100 m Ah/g的电流密度下的初始容量为1814.1 m Ah/g,首次库伦效率为53.75%。从第二圈开始库伦效率大于95%,逐渐接近于99.9%。此外在500 m A/g的电流密度下进行恒流充放电测试,循环200圈以后,仍能保持635 m Ah/g(容量保持率为80.3%)。这些优异的电化学性能可以归因于Si的均匀分布以及氢气逐层还原形成的双浓度梯度。总之,通过这种简单有效的方法制备的HRPOSS-6负极材料具有优异的储锂性能。
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