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采矿工业是水体重金属污染主要来源之一,矿区重金属污染与当地水资源紧张的矛盾越来越受到关注。研究表明,我国煤矿废水和煤层气产出水重金属污染以铁(Fe)、锰(Mn)和砷(As)为主,给当地水体和土壤造成严重威胁。因此,开发来源广、成本低的新型吸附材料用于去除污染水体中的铁、锰、砷,对于煤矿和煤层气开采区有着重要的环境和经济意义。本研究以典型的工业废弃物粉煤灰作为吸附基质,将其进行碱改性及负载MnO2,通过反应条件优化、材料表征和动热力学拟合,对去除水体中铁、锰、砷的吸附效果和机理进行了研究。其中,碱改性粉煤灰可以大大提高对铁、锰去除效果;而MnO2负载粉煤灰可以克服MnO2在酸性环境对As(Ⅲ)吸附效果更好的特性,在天然水体的中性环境完成对砷的氧化、吸附一体化,以废治废。相关研究结果将为改性粉煤灰应用于去除水体金属离子提供数据依据。具体的研究内容及结果如下: (1)粉煤灰与其他材料吸附铁、锰、砷的对比研究。结果表明,13X分子筛、海藻酸钠对铁的去除效果较好,13X分子筛对锰的去除率为70.94%,但这些材料存在密度小、运行成本高、固液分离困难,带来二次污染等问题。粉煤灰对铁的去除率达到66.54%,对锰的去除效果较差,对砷的去除受pH值影响较大,在碱性条件下3号粉煤灰对砷的去除率高达71.50%。 (2)改性粉煤灰吸附铁和锰的研究。通过水洗、酸洗、碱洗、超声波法、焙烧活化五种方法对粉煤灰进行改性,结果表明碱改性可以进一步增强粉煤灰表面活性和离子交换容量,对水体中共存Fe(Ⅲ)、Mn(Ⅱ)的去除效果最好。吸附的最佳振荡时间为8h,最佳投入量为10 g·L-1时的最大吸附量分别为4.8 mg·g-1和0.81mg·g-1。Fe(Ⅲ)的去除率随初始浓度升高而逐渐升高,Mn(Ⅱ)的去除率在初始浓度小于8mg· L-1时保持在80%以上,之后随初始浓度升高呈现显著降低。其中Mn(Ⅱ)的吸附符合准二级吸附动力学方程。 (3)粉煤灰负载MnO2对砷的氧化和吸附研究。结果表明,在1h内,MnO2可将大部分的As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ);在0~3 h之间时,MnO2对As(Ⅲ)的去除率大于As(Ⅴ); MnO2在pH值为3时对砷的去除效果更好,而合成MnO2-FA在中性环境下对As(Ⅲ)去除率即能达到93.78%,完成对砷的氧化吸附一体化,简化工艺降低成本。当MnO2与粉煤灰的质量比越大,合成的MnO2-FA去除As(Ⅲ)效果越好;其中质量比1∶5为经济成本较低的最佳配比,投入量为2g·L-1,MnO2-FA对As(Ⅲ)等温吸附符合Langmuir方程。合成MnO2的形貌呈棒状,负载MnO2对粉煤灰表面形貌影响巨大。