分子马达是迄今为止人类制造出的最小的机器，在外界能量的供应下能持续不断地进行定向旋转。分子马达在生命科学领域十分常见，例如ATP合酶就能够将储存在ATP中的化学能转化为对外单向旋转做功的机械能。目前人类合成的大多数为光驱动旋转分子马达。在合适的光源的照射下，光驱动旋转分子马达能够发生定向旋转，以对外做功的形式将光能转化为机械能。光驱动旋转分子马达的旋转过程主要由光异构化步骤和热异构化步骤组成。光异构化过程是分子马达吸收光能对外做功的主要过程;而热异构化过程是限制分子马达旋转速率的过程，也称之为转速限制过程。提升分子马达的转速是其投入实际应用的一大挑战。
　　利用量子化学方法对分子马达的旋转过程进行理论计算模拟，能够帮助人们定量地分析分子马达旋转过程中关键物理量的变化，以便更加全面的认知分子马达的旋转机制。而且能帮助人们更加容易地构造出转速更快的理论设计。因此，本文运用ωB97X-D长程校正杂化密度泛函方法结合double-ζSVP基组对两种亚胺类光驱动旋转分子马达进行了全面的理论化学计算，并对每种分子马达提出了各自的旋转机制。其中，参与计算的两种分子马达分别为柔性定子亚胺类光驱动旋转分子马达5和刚性定子亚胺类光驱动旋转分子马达6。文献中报告这两者分别为“4步骤”旋转机制和“2步骤”旋转机制。然而，本论文的计算结果表明分子马达5为“4步骤”旋转机制，分子马达6为“3步骤”旋转机制。其中，理论计算发现分子马达6的热异构化过程存在新的中间态，从而表现为一个“2步骤”热过程。此外，基于分子马达5的理论计算方法，本论文提出了一个转速更快的理论设计。计算结果表明，此设计的转速限制步骤的势垒能量高度，显著低于分子马达5旋转过程中与之相对应的势垒能量高度。
　　量子化学理论计算需构建大量的分子构型用于向计算机提交输入文件，计算机执行完毕后将结果保存至输出文件。针对在分析结果的过程中有时需要大批量的处理计算得到的数据。本论文开发了一种数据提取和处理算法，实现了对分子原子坐标的平移、旋转和对齐功能，对海森矩阵数据格式的重新排布和分子转动惯量与扭矩的计算功能。经过上述算法处理过的数据将用于生成新的输入文件进行下一步的计算或作为定量分析结果。