【摘 要】
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在当今社会的发展中,集成电路上的晶体管尺寸和体积在不断的缩小,然而以电容型为代表的元器件尺寸没有获得突破性地缩小。现代可穿戴智能电子设备的快速发展同样要求电容型能源存储单元微型化以满足一体化系统的应用。近年来,凭借着快速充放电,高功率密度和长循环寿命的优良特性,基于电化学双电层效应的微型超级电容器（MSCs）得到了广泛关注和快速发展,其易微型化、柔性化、集成化的多功能特性使得电容型元器件有望同样遵
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在当今社会的发展中,集成电路上的晶体管尺寸和体积在不断的缩小,然而以电容型为代表的元器件尺寸没有获得突破性地缩小。现代可穿戴智能电子设备的快速发展同样要求电容型能源存储单元微型化以满足一体化系统的应用。近年来,凭借着快速充放电,高功率密度和长循环寿命的优良特性,基于电化学双电层效应的微型超级电容器（MSCs）得到了广泛关注和快速发展,其易微型化、柔性化、集成化的多功能特性使得电容型元器件有望同样遵从摩尔定律的发展。以石墨烯为代表的二维碳基材料具备载流子迁移率高、比表面积大、表面物理化学信息丰富等优良特性,基于此制备的MSCs具有超高的电荷存储容量。因此,本论文以实现3D打印法快捷高效的打印柔性衬底上碳基超级电容器为目标,着力解决可穿戴可拉伸的关键问题,围绕石墨烯基电容型器件的器件结构优化和性能提升两个方面进行系统性的研究,主要内容如下:1、研究了不同刚性柔性衬底对电容器比电容量的影响。在玻璃片衬底上,功率密度为0.012mW cm-2时,得到最大的能量密度为0.741μWh cm-2,功率密度最高为0.4mW cm-2,此时E仍保持为0.256μWh cm-2。为后续3D打印法制备超级电容器的衬底选择提供了指导。研究了 3D打印在柔性衬底上的超级电容器的稳定性。证明其在弯折90°、180°的状态下仅小幅度的影响了其电容量,提高了其可穿戴性。并在5000次的循环之后,仍然保持了其初始值的80%以上,为超级电容器的可穿戴化和可拉伸化提供了实验基础和可行的方案。2、研究了 3D打印在柔性衬底上的超级电容器的串并联比电容量和充放电时间。十个PET衬底上的石墨烯超级电容器（GPSC）并联以后,增大了 CV曲线的面积,提高了比表面电容,且大幅增大了充放电时间至68.04s,最高在五个GPSC并联时比电容量达到0.279μF。五个GPSC串联后,提高了其电压窗口至8V,但其CV曲线面积有所减小,比表面电容降低,充放电时间也随之减小,比电容最大为0.0231μF。3、研究了叉指电极叉指数对超级电容器性能的影响。随着叉指数的增大,电容器的电容量在逐渐增大。随着超级电容器叉指数的增加,其比电容量增加,但在继续增加时,极化现象加剧,有效活性物质减少,其比电容量随之减少。研究了叉指电极叉指间距对超级电容器性能的影响。只有叉指间距为3cm时电容器的电容量较大,放电时间较长,随着叉指间距的增大,绝缘衬底影响了离子的迁移,电容器的电容量较小且基本保持不变,放电时间较小且基本保持不变。研究了叉指电极叉指长宽比对超级电容器性能的影响。随着叉指长宽比的增大,电容器的电容量的变化不大。除了叉指长宽比为5:18时放电时间较长且比电容量较大外,随着叉指长宽比的增大,电容器单位面积活性物质含量减少,放电时间较小且基本保持不变,比电容量也基本保持不变。测试表明,超级电容器在叉指数为4*4,叉指间距为3cm,长宽比为5:18时,比表面电容量最大为1.96μF cm-2。为后续超级电容器性能的优化提供了实验基础。4、研究了光刻法在Si/SiO2衬底上制备50μm电极的MXene基微型超级电容器（M-MSCs）在水系电解质中实现了电压窗口为0.8 V,最高面积比电容为8.9 μF cm-2。得益于表面双电层电容机制和表面低吸附能,M-MSCs器件在1000 V s-1的超高扫描速率下仍保持电容性行为,表明基于1M H2SO4为电解质的M-MSCs的高倍率特性。并联M-MSCs阵列中显示了单个器件良好的均一性,成功实现了整体电容量随单个器件数量增加而线性增加。在串联M-MSCs阵列中,整体电压窗口能够从单个器件的0.8 V线性扩展到所需的范围。串并联的器件阵列实现了整体电容量和工作电压窗口随单个器件数量增加而线性增加的功能,实现了电压、电容和特征频率的可定制性。
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