【摘 要】
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随着现代工业的发展和化石燃料的大量燃烧,温室气体CO2的排放量逐年增加,带来了全球气温变暖等一系列环境问题。光催化还原CO2可以利用太阳光将CO2转化为有工业应用价值的碳氢化学产品,被研究者们寄予厚望。其中,n型半导体CeO2较强的氧化还原能力,和对CO2有一定的吸附能力且丰富可调控的表面氧空位,使其成为一种具有潜在应用前景的CO2还原光催化剂。但是,CeO2存在禁带宽度较大,电子传导率差且高温下
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随着现代工业的发展和化石燃料的大量燃烧,温室气体CO2的排放量逐年增加,带来了全球气温变暖等一系列环境问题。光催化还原CO2可以利用太阳光将CO2转化为有工业应用价值的碳氢化学产品,被研究者们寄予厚望。其中,n型半导体CeO2较强的氧化还原能力,和对CO2有一定的吸附能力且丰富可调控的表面氧空位,使其成为一种具有潜在应用前景的CO2还原光催化剂。但是,CeO2存在禁带宽度较大,电子传导率差且高温下易烧结等问题。因此,本文基于铈基催化剂的调控和CO2还原性能的研究开展了如下课题,并取得了一些进展。i.Cu2O由于带隙较窄,是一种常见的光催化反应的助催化剂。我们将Cu2O负载在CeO2上,调控CeO2表面的酸碱结构和氧缺陷,并结合CO2程序升温脱附、CO2原位吸附红外等手段,研究了CO2在催化剂表面的吸附和反应中的活化情况,并提出了Cu2O/CeO2催化剂在光催化还原CO2反应中的协同作用机理。ii.气氛处理可以改变催化剂的表面结构。我们发现,氢气和氮气处理对CeO2/g-C3N4的CO2光还原性能造成了相反的影响,结合光电子能谱等手段,探究了不同气氛处理的CeO2/g-C3N4复合催化剂的表面电子结构,并解释了活性差异的来源。iii.针对CeO2易团聚的问题,我们发展了一种配位合成方法,成功合成了高分散的Ce-g-C3N4催化剂,与传统浸渍法合成的样品相比,这种催化剂具有更高的CO2还原活性和CH4选择性。此外,我们还系统比较了两种催化剂表面Ce物种存在状态的差异,认为催化剂表面Ce物种的存在状态是反应性能提高的关键。
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