水滑石负载石墨烯吸附材料制备及其对磷酸盐吸附回收研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xboy123
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生活中所需要的磷主要来源于天然产出的磷矿石,磷矿石是一种不可再生资源,到2035年后全球的磷资源将会处于一个短缺的状态,而人类的日常生产活动导致大量氮源、磷源随污、废水进入水体,不仅危害环境造成资源浪费,也加速了水体富营养化进程,寻找一种能够有效去除污水中高浓度磷污染并且回收磷资源的手段已成为亟待解决的问题。吸附法因具有良好的吸附回收能力而被广泛关注,本文通过水热共沉淀法制备得到了石墨烯与水滑石复合材料,研究其除磷吸附性能,并在吸附性能基础上研究复合材料磷回收效果,为高浓度含磷工业污水提供了一种高效稳定的磷资源回收手段。实验结果表明:最佳坡缕石混合量为150g/L,最适水热反应温度为70℃,最佳活化液共沉淀pH=9,最适石墨烯相对混合量为3.35%。最优条件下磷去除率达到43.08%。通过多种表征方式表明,水滑石负载石墨烯吸附材料(GR-LDH)通过阴离子交换的形式进行吸附。吸附性能实验表明当吸附剂投加量为1g/L时,满足我国城镇污水处理厂污染物排放标准一级A标准;当磷溶液pH为8时,GR-DLH对磷去除率达到最大值99.28%;通过对SO42-,Cl-,NO3-三种共存阴离子对于磷的吸附影响研究,发现三种离子都存在抑制作用,抑制能力大小顺序为SO42->Cl->NO3-表明复合材料在高浓度离子废水中仍具有较好效果;复合材料对不同浓度的磷酸盐表现出不同的吸附容量,当磷溶液为10mg/L时,复合材料平衡吸附容量为9.88mg/g,当磷溶液为25mg/L时,复合材料吸附容量为24.71mg/g,当磷溶液为50mg/L时,复合材料吸附容量为30.53mg/g。吸附动力学研究表明准二级动力学方程更符合GR-LDH复合纳米材料吸附磷酸盐的动力学特征,表明GR-LDH复合纳米材料吸附过程受化学吸附机理,即阴离子交换机理的控制,吸附过程涉及GR-LDH与磷酸盐之间的电子共用及电子转移作用。吸附热力学研究表明吸附热力学表明温度增加有利于GR-LDH复合材料对磷的吸附,Langmuir等温方程对于复合材料热力学特征拟合程度更高,复合材料为均匀的单层表面吸附。通过对复合材料脱附解吸再生研究发现,在5%NaOH浓度时,复合材料解吸效果最好;在脱附解吸时间为60min时复合材料解吸效果达到最大值99.18%;脱附再生实验表明进行4次解吸再生后仍具有较高的吸附效果和解吸脱附能力,表明GR-LDH复合材料既具有高效的磷回收能力还具有再生重复利用能力,具备优秀的工程使用前景。通过解吸液磷回收研究发现,在pH=13时磷酸盐回收率达到峰值,当钙磷比为2时解吸液中磷全部回收。对已回收组分进行FTIR分析,在1091cm-1、1033 cm-1、962cm-1、603 cm-1、565 cm-1显示了Ca5(OH)(PO43羟基磷灰石的特征吸收峰,表明其主要成分为羟基磷灰石。在GR-LDH复合材料性能研究的基础上与市面上常见的除磷材料“Phoslock”进行性能成本对比分析,GR-LDH以优异的吸附效果及相对较低的综合成本优于Phoslock,表明了其广阔的市场前景。
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