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能源需求的显著增加导致了化石燃料的快速消耗以及严重的环境恶化问题。因此,开发对环境友好的可再生能源成为人们的共识。氢气具有资源丰富、环保、能量密度高等优点,被认为是最有潜力的可再生清洁能源。但当下氢能利用存在着储存及运输不便的问题,阻碍了其大规模应用。研究表明,固态化学储氢材料水解释氢有望在一定程度上解决上述问题。其中,氨硼烷(NH3BH3,AB)具有氢含量高(19.6 wt%)、在极性溶剂中溶解度大、稳定性高等优点,因而备受关注。然而,常温下AB自水解反应在动力学上几乎不可行。因此为该水解反应开发适宜催化剂有着重要意义。作为AB水解释氢催化剂的活性组分,钌(Ru)的成本相对低于其它贵金属且性能优异,因此备受业界人士的关注。另外,单纯Ru纳米粒子(nanoparticles,NPs)在反应过程中极易发生团聚而降低其活性,同时成本高昂。因此,相关研究人员积极探寻适宜载体材料用于负载高分散态且不易团聚的RuNPs。壳聚糖(CS)是一种仅次于纤维素的天然高分子材料,含有大量的氨基和羟基。这些基团上的孤对电子与Ru3+之间有望形成螯合作用,能较好地分散和固定相应的Ru NPs,从而提高其催化性能。本论文以CS(高粘度,>400 mPa·s)为基础载体,将其分别与不同量的面心立方相四氧化三铁(Fe3O4)、六方相氮化硼(h-BN)及类石墨相氮化碳(g-C3N4)复合制得相应的复合载体材料;随后以NaBH4为还原剂,采用室温下吸附-化学还原法制得一系列负载型纳米Ru催化剂,并采用XRD、FT-IR、SEM、TEM、XPS、N2 adsorption-desorption等手段对其进行了分析表征。基于催化AB水解释氢活性,分别筛选出相应的最佳催化剂,并开展了相应的催化反应动力学、循环稳定性及不同NaOH用量对释氢速率影响的研究,主要内容如下:1、以CS为载体,成功制备出一系列负载型纳米Ru催化剂,其中最佳负载量为2.0 wt%。Ru在相应的最佳催化剂Ru/CS中呈现出较好的分散态,在其催化作用下,AB水解释氢反应对催化剂和反应底物浓度的反应级数分别为0.99和0.31,表观活化能(Ea)为41.3 kJ mol-1。由于适量OH-的存在可以提高Ru NPs表面的电荷密度,促进水中O-H键的氧化加成,因而有利于提升AB水解速率。在Ru/CS催化作用下,当NaOH用量为1.2 g时,相应转化频率(TOF)达到331.8 min-1。除此之外,Ru/CS催化剂具有良好的循环稳定性,在本论文实验条件下,重复使用5次后仍保持较高的催化活性。2、将不同量的CS分散于以FeCl2·4H2O和FeCl3·6H2O为铁源、通过共沉淀法制备面心立方相Fe3O4的前驱液中,制备出一系列磁性复合载体材料,进而制备出相应的负载型纳米Ru催化剂。当CS与Fe3O4质量比为2:1时,相应的Ru/CS-Fe3O4催化剂呈现出最佳催化活性。在Ru/CS-Fe3O4催化作用下,AB水解释氢反应对催化剂和反应底物浓度的反应级数分别为1.14和0.40、Ea为50.0 kJ mol-1。在该催化剂作用下,最佳NaOH用量为0.4 g,相应的TOF值达到219.6 min-1。3、采用超声辅助结合pH值调控策略制备出一系列由CS和h-BN构成的复合载体材料,进而制备出相应的负载型纳米Ru催化剂。当CS在复合载体中的含量为20%时,相应的Ru/CS-h-BN催化剂呈现出最高催化活性,电镜分析证实Ru NPs在CS-h-BN上均匀分散。在Ru/CS-h-BN催化作用下,AB水解反应对催化剂和反应底物浓度的反应级数分别为1.01和0.33、Ea为35.2 kJ mol-1。在该催化剂作用下,最佳NaOH用量为1.6 g,相应的TOF值达到429.6 min-1。该最佳催化剂在循环使用5次后,仍能保持较高的催化活性。4、首先利用热缩聚三聚氰胺法制备了 g-C3N4,继而采用超声分散结合pH调控策略将其与不同量的CS复合,并制备出相应的负载型纳米Ru催化剂。当CS与g-C3N4质量比为1:6时,相应的Ru/CS-g-C3N4催化剂呈现出最高的催化活性。在该催化剂催化作用下,AB水解反应对催化剂和反应底物浓度的反应级数分别为0.94和0.33、Ea为34.8kJ mol-1;当NaOH用量为1.2g时,相应的TOF值为504.7min-1。循环实验结果显示,Ru/CS-g-C3N4循环使用4次后,仍保持较高的催化活性。总之,对于AB水解释氢反应,与诸多相关文献相比,本论文所制几类负载于CS基载体上的纳米钌催化剂呈现出不俗的催化性能。在本论文实验条件下,得益于适宜的孔结构、较密切的相互作用、较高的杂原子含量(N28.00at%,O 11.39 at%)及较好的Ru分散性,Ru/CS-g-C3N4催化剂呈现出最佳的催化性能。本论文工作在一定程度上拓展了固态化学储氢材料水解释氢反应的研究范畴并提供了一类可供筛选的催化剂材料及相应工艺参数。