雾化空气等离子体及其高效降解有机污染物研究

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地球上的70%都被水覆盖,水资源对于生命来说至关重要。而世界上80%的废水未经处理便被直接倾倒入河流、湖泊和海洋中,普遍存在的水污染问题正在危害着我们的健康。本文以两种典型的水中有机污染物,靛蓝二磺酸钠(Indigo carmine,IC)染料和近年来的新兴污染物中典型的抗癫痫药品卡马西平(Carbamazepine,CBZ)作为目标物,设计使用同轴线-筒结构等离子体对水中的有机污染物进行有效降解,研究放电过程中产生和生成活性物质的规律,最后并对IC和CBZ的降解机制进行研究。利用高压脉冲电源为等离子体发生装置进行供电,对溶液雾化预处理之后通入反应器,探究在不同的电压幅值、极性、频率、雾化量、浓度条件下放电对水中染料的降解情况。研究表明,随着电压幅值、频率、雾化量的增大,降解率增大。线电极为正极性对比负极性条件的染料溶液降解率大得多。研究了不同极性、不同浓度的IC溶液的脱色能量效率,对于2 g/L的高浓度靛蓝二磺酸钠溶液,在13 k V电压、1000 Hz、雾化量1 m L/min的正极性条件下放电处理5 min左右能够将其完全降解。高效液相色谱检测表明,在不同的电压、雾化量和浓度情况下CBZ的降解趋势与IC相似。同时计算了不同参数条件下的能耗效率,发现对于CBZ的降解最佳能耗效率参数条件是:正极性电压13 k V,雾化量1.8 ml/min,浓度50 mg/L,在此条件下,其能耗效率为5.22 g/(k Wh)。对纯水雾化放电过程中过氧化氢产量规律进行探究,尽管过氧化氢对CBZ溶液无直接降解作用,但过氧化氢的产生主要来自于OH自由基,后者是一种关键高活性氧化成份,能够有效降解有机污染物。实验结果显示,纯水雾化放电的过氧化氢产量变化趋势,几乎与不同处理工况下IC、CBZ降解率变化规律一致,说明导致IC和CBZ高效降解的关键因素是OH自由基。另外,雾化放电后水溶液中生成硝酸等物质,导致溶液p H降低。在最佳能耗效率的条件下对CBZ进行降解,并对降解后的溶液进行液相色谱质谱联用检测,发现主要产生亚氨基芪(IMB)、9-吖啶羧醛和卡马西平10-11环氧化物(CBZE)等七种降解产物。ECOSAR软件对其降解中间产物进行生物毒性估计,结果表明降解后的水体生物毒性得到显著降低,证实了本文提出的空气雾化放电净化降解有机污染水体的有效性,为发展高能效、传统方法难以降解的环境水中有机污染物技术提供了一种新颖思路。
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