半导体纳米材料异质结体系的构建及其光(电)催化性能研究

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光催化制氢和光电催化分解水技术被认为是人工光合作用的一种形式,是一个挑战性的研究热点话题。到目前为止,半导体材料的光催化和光电催化系统引起了越来越多的关注。因此,开发和设计高效的半导体光催化剂成为研究的热点话题,半导体材料中有效的电荷分离和转移是光(电)催化性能的关键。本论文以WO3和g-C3N4两种半导体材料为研究目标,通过对这两种材料的表界面进行异质结的构建和表面修饰等手段,提高光催化及其光电催化的性能。本论文的主要研究内容如下:(1)通过水热法制备WO3纳米片并以此为基底材料,采用二次水热以Zn In2S4(ZIS)为负载材料,对WO3的表面进行调控,得到了WO3/ZIS异质结阵列作为光阳极材料用于光电催化水氧化的研究。性能测试揭示了ZIS的成功负载使其光电流表现出明显的增强,根据电化学阻抗谱分析,半导体体相和半导体体相与电解质界面的电荷转移电阻明显减小。由于这种异质结结构,促进了光生载流子的分离与转移,并且增强了载流子的寿命进而提高了光电催化性能。(2)通过化学水浴浸渍法在WO3/ZIS异质结材料表面接枝硅烷分子形成界面电场,进一步促进电荷的分离与转移。通过调节不同修饰量的硅烷分子,得到WO3/ZIS/AESI光电极,通过一系列测试表明其光电流密度明显增强,光电转换效率得到提高并且起始电位也有所降低。硅烷分子的接枝不仅可以实现体相内的光生载流子的分离与转移,也可以有效抑制表面的电子和空穴的复合,进而促进表面反应,增强光电催化性能。(3)通过煅烧法和光沉积法制备了g-C3N4/Cd S的异质结构光催化材料,并利用光沉积法在其表面负载Ni S助氧催化剂。通过调节Cd S和Ni S的光沉积时间,得到g-C3N4/Cd S/Ni S复合材料达到最佳光催化活性。g-C3N4/Cd S的异质结构实现了光生电子和空穴的快速分离和转移并且提高了可见光吸收和太阳光利用率,而Ni S助氧催化剂的加入促进了表面反应进一步增强了复合材料的光催化性能。
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