在当今的储能设备中,锂或非锂离子电池都同样受人关注。基于密度泛函理论的第一性原理计算不仅可以解释实验现象背后的机理,还能从原子尺度上预测材料是否可以作为锂或非锂离子电池的电极材料。本论文通过第一性原理研究了三种二维材料作为锂或非锂离子电池负极的几何结构、电子结构、离子扩散和理论容量等方面的性能,具体内容如下:研究了V₂C及其F/OH官能化衍生物的电子性质及其储锂容量。纯V₂C单层表现为反铁磁构型的金属性质,而其衍生物V₂CF₂和V₂C（OH）₂的稳定构型是具有反铁磁性质的半导体。锂吸附能提高V₂C及其氟化物和氢氧化物的电子电导率。作为锂离子电池负极,纯V₂C单层具有低扩散势垒和高储锂容量（⁹40 mAh/g）等有利性质,而表面钝化的F或OH原子倾向于阻止锂离子扩散和减少储锂容量。综合V₂C的材料计算得到的相对较低的平均嵌锂电压以及以上的有利性质,说明V₂C单层很可能是一种有前景的锂离子电池负极材料。为了提高其性能,需要设计合理的方法减少表面F和OH官能团化。其次,预测了一种二维电子晶体材料Ca₂N可以作为钠离子电池负极,它能满足优异钠离子电池负极几乎所有的要求:每个化学式单元最多可以储存四个钠原子,对应的储钠理论容量高达1138 mAh/g;不管是原始的Ca₂N还是其嵌钠结构Na_xCa₂N都具有金属性,这也确保了该材料具有良好的电子电导率;Na在二维单层平面上的扩散非常快,Na的迁移势垒小至0.084 eV;平均嵌入电压相对较低,说明该材料可以做为负极材料,同时也有利于全电池的总电压;此外,在嵌钠过程中二维单层材料的晶格变化非常小,保证了该材料良好的充放电循环稳定性。所有这些结果表明,Ca₂N单层是一种非常优异的钠离子电池负极材料。最后,研究了二维Nb₂C单层及其相应的氟化物和氢氧化物的电子性质和Li或非Li的存储性能。Nb₂C单层及其衍生物Nb₂CF₂和Nb₂C（OH）₂的最稳定的构型都具有金属性。之后系统地探讨了不同的金属原子A=（Li、Na、K、Be、Mg、Ca、Al）在其表面的吸附和扩散。研究结果表明纯Nb₂C单层对Li或Mg而言具有卓越的性能:吸附后材料仍具金属性;离子扩散速度较快即扩散势垒极低;存储容量较高（对Li而言约为542 mAh/g、对Mg而言约为1084 mAh/g）;平均开路电压相对较低。特别是扩散势垒方面,Li、Na、K、Mg、Ca元素都低于0.1 eV。此外,官能团会在很大程度上降低材料性能,因此在实验中应该尽可能多的避免。所有研究结果表明,Nb₂C单层是一种有前景的锂或非锂离子电池负极材料。