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电催化转化CO2技术用于海洋油气中CO2的处理,不但可以高选择性地将CO2转化为CO、CH4等化学品,并且其可以实现在常温常压下的催化转化。尤其,对于海洋钻采平台这种空间受限的工作场所,电催化转化装置体积小,且操作简单。采气过程中所含有的大量CO2通过该装置可转化为CO、CH4、C2H4等,可直接作为生活燃料,有效解决平台上燃料供给问题。然而,目前CO2电催化转化反应中最为有效的催化剂依然是贵金属催化剂,但其价格昂贵不适于产业化推广。因此,寻找一种催化效率高,资源丰富,稳定性好且低成本的可替代催化剂成为了CO2电化学还原过程走向实际应用的迫切需求。目前,非贵金属铁(Fe)基催化剂表现出和Au、Ag贵金属基催化剂类似的生成CO法拉第效率。但是,铁基催化剂需要更高的过电势才能达到和贵金属基催化剂相同的偏电流密度。因此,本文拟采用纳米碳材料担载铁基催化剂,以降低催化剂的过电位。纳米碳材料由于具有良好的导电性、多样的杂化结构、多变的形貌特征以及丰富的资源含量,引起了科学家们的广泛关注。研究显示过渡金属元素及其化合物具有空轨道和活跃的d电子,能促进金属和CO2分子的结合以及产物的脱附。科研人员研发了大量的新型无机非均相纳米催化剂,其中铁和氮掺杂的多孔碳是较为活跃的电催化还原CO2催化剂之一。论文具体工作如下:(1)首先,制备了铁纳米颗粒催化剂,并对比研究不同的铁前驱体负载量对铁纳米颗粒催化剂电催化还原CO2性能的影响,发现在1100℃焙烧温度下,在铁负载量为2.36 wt.%时,铁纳米颗粒催化剂电催化CO2还原效果最佳,产物CO的法拉第效率可达到88%。(2)其次,研究了不同焙烧温度对铁纳米颗粒电催化还原CO2性能的影响,发现在8001100℃范围内,随着热解温度的升高铁纳米颗粒电催化还原CO2的性能逐渐增强,产物CO的法拉第效率由最初的31%升高至88%。(3)再次,对制备过程中使用的表面活性剂的作用进行研究,发现表面活性剂F127的参与有助于锚定铁离子,从而控制焙烧过程中铁单质的颗粒尺寸。同时,其煅烧之后能够有效地形成无定形的碳层。因而有助于催化剂电催化还原活性的提升。(4)最后,研究了焙烧之后盐酸溶液浸泡对催化剂的影响,发现盐酸刻蚀能够有效地除去未被包覆的Fe3O4纳米颗粒,从而有效提升铁纳米颗粒催化剂表面的电子传输速率,促使电催化还原CO2反应的发生。