ZnO基稀磁半导体在自旋电子器件方面存在广阔的应用前景，因此引起了人们的广泛关注。制备高质量的具有室温铁磁性的ZnO基稀磁半导体成为人们的研究目标。在实验上，获得室温铁磁性的ZnO基稀磁半导体的报道不断涌现，但是，人们对其铁磁性的产生机理在理论上还没有达成共识。要提高稀磁半导体材料的性能，设计新的方法来提高磁相互作用，对其磁性起源及机理的研究是至关重要的。本文主要从基于密度泛函理论的第一性原理出发，对ZnO基稀磁半导体进行了系统的研究，通过对其电子结构的计算，分析其磁性产生机理。研究结果为人们对ZnO基稀磁半导体材料的性能的改进提供了新的思路。本论文的主要研究成果如下：1．从各个角度对Mn掺杂ZnO体系铁磁性起源进行了探究。首先，通过对Mn吸附ZnO（1010）表面研究发现，Mn原子趋于吸附在断开的Zn-O键的桥位。Mn原子趋于聚集，有形成团簇的趋势，此时体系显示出稳定的反铁磁性。随着Mn原子距离的增加，这种反铁磁性耦合急剧的减弱。其次，研究了Mn掺杂ZnO中本征缺陷氧空位对体系磁性能的影响，结果发现单一的中性的氧空位不能诱导铁磁性，而+1价和+2价的氧空位可以诱导铁磁性的产生。中性的氧空位在氢化的环境下可以诱导铁磁性。2．利用共掺杂手段对Mn、Co掺杂ZnO体系的铁磁性进行调控。首先，分别用GGA和GGA+U方法对Mn，N共掺杂ZnO体系进行了细致的研究。结果均表明N的引入改变了Mn离子的价态，并且可以实现Mn掺杂ZnO体系由反铁磁性到铁磁性的转变。其次，对Co，Al共掺杂ZnO体系进行了细致的研究。研究发现,相对于反位取代和间隙位置，Al离子倾向于取代Zn位置，低浓度的Al掺杂不能诱导室温铁磁性。在Al掺杂剂浓度较低时，氧空位的引入可以诱导室温铁磁性，此时体系的室温铁磁性起源可用BMP模型来解释。当Al掺杂剂的浓度达到临界浓度时，即使体系无氧空位缺陷，体系也显示出室温铁磁性，此时自由载流子调节了室温铁磁性。3．对两种非磁性金属元素掺杂ZnO铁磁性起源进行了研究。研究发现，对于3d壳层全满的Cu掺杂ZnO，体系的铁磁性归因于Cu的3d和O的2p轨道间的强烈的杂化作用。而对于不含3d电子的非磁性金属元素Li、Mg、Al掺杂ZnO体系，铁磁性主要来自于体系中的Zn空位间的耦合作用。Li、Mg、Al掺杂ZnO在一定程度上减少了Zn空位的形成能同时稳定了体系的铁磁态。4．分别对两种非磁性元素掺杂（ZnO）12纳米团簇的磁性能进行了研究。研究发现，对于Cu掺杂（ZnO）₁₂纳米团簇，与Cu掺杂ZnO块体不同，此时体系的基态是反铁磁性的，说明掺杂尺寸对体系的基态磁序有较大的影响。对于C掺杂（ZnO）₁₂纳米团簇，基态磁序受掺杂C原子间距离的影响非常敏感。在适当的C C距离下，体系显示出铁磁性，铁磁性主要是由空穴通过两个C原子和其共有的O原子间的强的p-p耦合作用来调节的。