近年来,由于人们对环境保护和节能减排的关注程度越来越高,汽车轻量化已经成为汽车工业可持续发展的一个必然趋势。研究表明,汽车轻量化材料是实现汽车轻量化的有效途径之一。因此,研发满足轻量化、环保、可回收和可重复利用等要求的绿色复合材料必将成为汽车工业发展的重要方向。天然纤维复合材料作为一种“绿色复合材料”,具有价格低廉、质量轻、比强度高、比刚度高、可再生、可降解、环境友好以及不危害人体健康等优点,是一种理想的汽车轻量化材料,在汽车工业领域得到了广泛的应用。为了进一步促进天然纤维复合材料在汽车工业中的应用,本文分别采用活性硅醇-氨基硅油,氨基硅油微乳液和高锰酸钾水溶液对天然苎麻纤维进行了表面改性,并制备了性能优异的车用天然纤维绿色复合材料。同时,采用分子动力学模拟探讨了天然纤维表面改性的微观机理,能够为今后天然纤维的表面改性提供有效的理论指导。本文的主要研究内容如下:(1)本研究首次针对天然苎麻纤维体系,研究开发了一种价格低廉,环境友好的天然苎麻纤维无氟表面疏水改性方法。研究结果表明:采用无氟疏水改性后,天然苎麻纤维表面形成了一个具有化学键结合,且表面能较低的粗糙微纳结构表面,从而提高了苎麻纤维的疏水耐污性、耐热性能。改性后,苎麻纤维表面接触角从0°提高到147.2°;苎麻纤维失重5%时的温度由97.3℃提高到322.6℃,失重10%时的温度由316.7℃提高到328.5℃。(2)基于高固含量氨基硅油微乳液改性,研制出了一种高性能改性苎麻纤维/聚丙烯车用绿色复合材料。对比研究表明:氨基硅油改性后复合材料的耐热性、纤维与聚合物基体的相容性以及力学性能等均得到显著改善。氨基硅油改性后,苎麻纤维/聚丙烯复合材料的耐热性得到显著改善,从而避免了复合材料在成型加工过程中的热氧化。同时,改性苎麻纤维/聚丙烯复合材料的拉伸强度,弯曲强度和冲击强度最大分别增加了 15.89%、7.04%和36.58%。(3)应用分子动力学理论方法,构建了氨基硅油改性前后天然纤维的表面模型。创新性地从原子和分子水平上研究了氨基硅油改性天然纤维的微观机理。微观机理为:氨基硅油分子中的氨基能够与天然纤维表面的羟基发生相互作用,形成-O-H---N和-N-H---O两种氢键,使氨基硅油分子紧密地吸附在天然纤维的表面,并在纤维表面发生分子取向。其中,氨基硅油分子链中含有氨基的部分均不同程度地向纤维表面靠近,并与其发生相互作用,而分子链中的烷基基团则翻转向上,即趋向于朝真空层的方向,天然纤维表面由亲水性转变为疏水性。此外,氨基硅油分子中的氨基含量会对氨基硅油膜的微观结构和性能产生影响。分子中氨基含量增加,氨基硅油的内聚能密度增加,自由体积孔隙减小,孔隙之间的距离增大,自由体积分数降低。氨基硅油自由体积的减小可以有效阻碍水分子在纤维表面的扩散,从而能够降低纤维的吸水率,并最终改善复合材料的综合性能。(4)通过实验和分子动力学模拟仿真研究,揭示了高锰酸钾水溶液改性对苎麻纤维以及苎麻纤维/聚丙烯复合材料结构和性能的影响规律。高锰酸钾水溶液改性后苎麻纤维/聚丙烯复合材料的力学性能得到显著改善,复合材料的拉伸强度,弯曲强度和冲击强度最大分别增加了 27.80%、15.71%和38.64%。同时,通过分析实验测试结果和分子动力学模拟结果可知,高锰酸钾水溶液改性能够使天然纤维/聚丙烯复合材料的性能得到改善的原因主要涉及三个方面:首先,KMnO4表面改性后苎麻纤维表面明显变粗糙,从而增加了纤维与聚丙烯基体之间的有效接触面积,使苎麻纤维与聚丙烯基体界面之间的机械锁结强度增强。其次,KMnO4改性后天然纤维中纤维素分子的自由体积孔隙变小,自由体积分数降低了 9.69%。纤维素自由体积的变化有利于降低天然纤维的吸水率。最后,KMnO4改性后聚丙烯分子与纤维表面之间的弱范德华力得到增强,从而提高了天然纤维与聚合物基体之间的界面粘合强度,并最终改善了天然纤维/聚丙烯复合材料的力学性能。本文系统研究了天然苎麻纤维的改性方法与改性机理,并研制出了性能优异、环境友好、生产成本低的天然纤维增强聚丙烯绿色复合材料,从而能够为今后车用天然纤维复合材料的生产和成功应用提供了理论依据和良好的技术支撑。