基于表面等离激元增强的灵敏探测、超快相干调控和周期条纹的形成

来源 :华东师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:vampirewoo
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
表面等离激元共振是材料表面自由电子在外部入射光场的作用下,在材料表面形成的一种表面束缚电磁波。因其具有很强的局域场增强特征,使其在生物传感、单分子探测、纳米光刻等方面有着广泛的应用前景。表面等离激元主要分为局域表面等离激元和传播表面等离激元两类。在局域表面等离激元的特性与应用方面,本文分别研究了等离激元尺子、表面增强拉曼光谱的超快选择激发。在传播表面等离激元方面,研究了飞秒激光在半导体表面激发表面等离激元,导致光场强度周期分布和能量的周期沉积,形成了亚波长周期条纹。本文取得的主要研究成果如下:(1)设计了一个基于三聚体纳米结构的Fano共振等离激元尺子,它由一个同心方形环盘和一个外部的纳米立方组成。通过调节同心环盘和外立方体的间隙,或者固定外立方体中心进行定轴转动,研究了纳米结构不同等离激元模式的耦合、Fano共振强度、线宽和对比度。结果表明,与普通等离激元共振相比,这种Fano共振等离激元尺子的探测灵敏度提高了20-80倍,能实现外部纳米立方平移1?和转动1o的高精度测量。(2)拉曼光谱提供分子的振动、转动等信息,被称为“分子指纹”,广泛应用于化学、物理学、生物学和医学等领域。表面增强的拉曼散射作为研究和监测分子行为的一项重要技术受到了广泛的关注。整形飞秒脉冲是相干控制分子振动、旋转等动力学的有效方法。本文基于飞秒脉冲整形技术和相干控制理论,通过对泵浦脉冲和斯托克斯脉冲进行π相位调制和光谱剪切,分析和研究了单卟啉分子两拉曼能级的选择性激发条件。实现了327 cm-1拉曼峰的选择激发和367 cm-1拉曼峰的抑制。利用Comsol数值模拟和傅立叶变换,对置于银纳米球二聚体中间的单卟啉分子的增强拉曼光谱的超快动力学进行了研究。结果表明,我们的理论模型同时实现了拉曼增强和选择激发。单分子的拉曼跃迁几率提高了6个数量级以上。在相邻拉曼峰间隔仅有40 cm-1的情况下,选择激发和抑制的拉曼峰的宽度均大于17 cm-1。(3)通过优化入射泵浦脉冲和斯托克斯脉冲的相位和幅度调制,实现了对三个分别为150 cm-1,250 cm-1和350 cm-1的拉曼能级其中任意一个的选择激发。通过调节纳米月牙结构的尺寸调谐Fano共振谷到800 nm飞秒激光中心波长附近,在频谱宽度610 cm-1的范围内实现了极大的电场增强。进一步研究了纳米月牙结构的Fano共振增强对入射整形泵浦和斯托克斯脉冲的超快动力学响应,发现泵浦脉冲和斯托克斯脉冲的电场增强了500倍以上,同时不同频谱成分的相对相位保持不变。(4)通过泵浦探测同轴超快成像技术,研究了单个800 nm,50 fs激光脉冲照射下在具有纳米凹槽的GaP表面亚波长周期条纹的形成过程。发现在泵浦脉冲到达样品表面后几十皮秒内可以观察到周期条纹的生成,之后由于烧蚀物的喷射而导致条纹开始消失,并在数百皮秒时完全消失,留下一个过热的瞬态固体表面。数百皮秒之后,新的条纹出现并慢慢变得清晰。部分条纹在材料凝固后仍然保留,其周期等于两次出现的瞬态条纹的周期。为了理解飞秒激光脉冲诱导周期条纹的机理,把表面等离子体薄层作为多层模型,结合双温模型和Drude模型研究了载流子激发、载流子温度、晶格温度的动力学和瞬态介电常数的时空演化。理论计算结果表明,等离子体层不同深度处的电场分布周期与实验结果一致,两种瞬态条纹和表面凝固后保留的条纹都与空气-等离子体界面SPP激发引起的周期性能量沉积有关。
其他文献
进入2021年,建筑业已开启高质量发展新篇章。在国际环境发生深刻变化的同时,作为国民经济发展的支柱行业之一,传统发展模式难以适应新时代发展的要求,尤其是在双碳背景之下,作为碳排放大户,建筑业亟待转型升级。国家陆续出台了一系列政策标准,从新技术、新能源、新材料和信息化等科技应用和发展方面,推动建筑行业开启新一轮的发展。建筑产业唯有顺势而为,主动拥抱变革,在双碳背景下,形成以绿色化为发展理念,以
期刊
昆虫是地球上种类最多、数量最大的动物类群,而且具有惊人的繁殖能力。昆虫生殖腺(Gonads)作为重要的内生殖器,分泌蛋白种类繁多且功能多样,不仅影响雄性昆虫的生殖能力,也影响雌性昆虫的生理过程和生殖行为。鳞翅目是昆虫纲中仅次于鞘翅目的第二大目,其中家蚕(Bombyx mori)由于其良好的研究背景以及重要的经济意义而成为鳞翅目模式昆虫。以家蚕为对象来研究生殖腺分泌蛋白对交配繁殖的作用,有助于了解昆
随着计算机技术的迅速发展,计算模拟已成为研究物理学、化学、生物学等诸多学科的重要手段。在生命科学中,针对生物大分子、疾病机理、药物研发方面的实验工作量通常过于庞大,而计算模拟能很好的弥补这一缺点。本文通过结合Amber的焓计算(MM/PBSA),和本课题组发展的熵计算(IE),通过丙氨酸扫描(AS)来确定蛋白-蛋白相互作用界面的热点残基。HLA(Human Leukocyte Antigen)是人
科学计算需求量的爆发式增长,是高性能计算机(HPC)发展的直接驱动力。计算能力的提升,能够极大推动各个科学领域研究成果的重大突破,但同时也为系统设计提出了更多的挑战。本论文重点研究了高性能计算领域现阶段亟待解决的两个主要难题:容错和能耗。为满足科学计算所需的算力,近年来超级计算机的计算单元数量成倍增长,这就直接导致了错误频率的升高。显然,在如此庞大的计算系统中引入容错机制是必须的,否则一个需要在大
现代化是世界历史发展的潮流,具有深刻的内涵和显著的特征。它与近代化和工业化之间既存在着密切联系,也有着重大区别。自1840年以来先进的中国人开始不断探索中国现代化的实现之路。一百年来,中国共产党对中国现代化目标模式的理解经历了工业化—四个现代化—中国式现代化三种类型,先后探索出新民主主义工业化道路、过渡时期工业化道路、"四个现代化"道路、中国式现代化道路、中国式现代化新道路五种不同的现代化道路。从
受到Liu工作的启发,我们用统一的方式给出了mock theta函数的Appell-Lerch级数或Hecke-type级数表示.我们给出了许多带a和b参量的恒等式.通过选取特殊的(a,b),我们不仅可以给出2、3、5、6和8阶mock theta函数的许多已经和新的级数表示,而且可以得到许多其他有趣的等式.我们发现一些不同阶数的mock theta函数是相关的,某种意义上,它们的表示可以从(a,
近年来,量子信息领域发展迅速,而量子光源是实现量子信息不可或缺的关键资源。其可以用于实现量子通信、量子计算以及量子精密测量等方面。提升量子光源性能主要有三个方面,即量子光源的量子关联特性、通道容量和光束数量。量子关联特性直接决定了量子通信的保真度,而光束数量以及通道容量共同决定了量子光源的尺度,进一步决定量子通信的复杂度和信息容量。在利用增加光束数量来提升量子光源尺度方面,传统的产生方式需要很复杂
含孤对电子的半导体材料表现出卓越的光电性质,其中由含Pb 6s2孤对电子的有机-无机杂化卤化物钙钛矿材料制备的太阳能电池和发光二极管展现出巨大的商业应用潜力。然而,稳定性差及含重毒金属Pb两大缺点限制了其未来应用的前景。这促使科研人员寻找能够代替杂化钙钛矿的新型光电材料,它们需要满足两个条件,既能继承钙钛矿材料孤对电子的特性,又能解决钙钛矿材料不稳定和含重毒金属Pb的问题。本文通过第一性原理计算研
同步化是指系统中大量相互作用的基元,在宏观上实现一致的步调或者节律,是自然界和人类社会中常见的协同现象。过去数十年中,人们一直在发展研究系统同步化相变的理论方法,构建出许多动力学模型,其中最经典的就是藏本模型(Kuramoto模型)。同步化关注的焦点之一是系统形成的各种协同态。目前在耦合振子系统中观测到的协同态有:同步态、π态、行波态、奇异态(Chimera态)、柏勒洛丰态(Bellerophon