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光催化和过硫酸盐活化高级氧化技术具有效率高、应用范围广、低能耗和操作简单等优点,它是一种高效和快速降解有机污染物的重要方法。寻找一种廉价、催化活性高且稳定性较强的非均相催化剂是这一技术的关键所在。此外,污染物在非均相催化剂上的吸附对后续降解非常关键,故而开发具有较好吸附能力和较强催化能力的吸附-催化双功能材料处理有机污染物具有重要的现实意义。氧化石墨烯因其表面富含的官能团和高比表面积等优异性能,被广泛应用于纳米复合材料的制备中,并成为科研工作者的研究焦点。
各种纳米复合材料被广泛应用以后,会通过各种途径最终进入城市污水处理厂,这些纳米材料独特的物理化学属性可能给污水生物处理的效果带来难以预料的影响,其与污泥的相互作用可能会对污水处理效能和微生物特性产生影响。
针对以上问题,本论文首先采用氧化石墨烯作为载体,分别通过水热法和溶胶-凝胶燃烧法制备了TNTs@GO吸附-催化双功能材料和CuFe2O4@GO复合纳米材料;通过一系列表征方法如XRD、TEM、XPS和FT-IR等对催化剂的结构进行分析;其次,以MB为目标污染物,开展了TNTs@GO+UV和CuFe2O4@GO+PMS两个体系对MB的降解研究。最后,探讨了这两种材料对SBR活性污泥系统稳定性的影响。可以得出以下结论:
(1)在TNTs@GO+UV体系中,TNTs@GO对MB不仅具有很强的吸附能力而且还有较好的光催化降解能力,反应90min后,MB的去除率达97.5%。增加TNTs@GO的浓度和提高体系温度均可以促进MB的降解;溶液的pH对反应无明显影响;腐殖酸(HA)和阴离子对反应均有不同程度的抑制作用;经过五次循环重复实验后,MB去除率为86%。通过自由基淬灭实验以及EPR测试,确定该体系中的活性物质为·OH、·O2-以及h+。
(2)在CuFe2O4@GO+PMS体系中,加入氧化剂PMS反应30min后,MB的去除率为93.4%。该材料具有磁性便于回收利用,经过5次循环重复实验MB的去除率为81.1%,且离子溶出较少。通过催化剂反应前后的XPS分析可知,反应过程中存在Cu2+-Cu3+-Cu+之间的氧化还原反应,有利于SO4·-和·OH的生成。
(3)TNTs@GO对SBR体系处理MB和COD无明显影响,且对体系中的单菌L1和L2的生长及细胞ROS未发现明显影响;而CuFe2O4@GO的加入降低了SBR中MB和COD的去除率,同时抑制了单菌L3和L4的生长,且催化剂浓度越高,抑制效果越明显,ROS值也越高。
各种纳米复合材料被广泛应用以后,会通过各种途径最终进入城市污水处理厂,这些纳米材料独特的物理化学属性可能给污水生物处理的效果带来难以预料的影响,其与污泥的相互作用可能会对污水处理效能和微生物特性产生影响。
针对以上问题,本论文首先采用氧化石墨烯作为载体,分别通过水热法和溶胶-凝胶燃烧法制备了TNTs@GO吸附-催化双功能材料和CuFe2O4@GO复合纳米材料;通过一系列表征方法如XRD、TEM、XPS和FT-IR等对催化剂的结构进行分析;其次,以MB为目标污染物,开展了TNTs@GO+UV和CuFe2O4@GO+PMS两个体系对MB的降解研究。最后,探讨了这两种材料对SBR活性污泥系统稳定性的影响。可以得出以下结论:
(1)在TNTs@GO+UV体系中,TNTs@GO对MB不仅具有很强的吸附能力而且还有较好的光催化降解能力,反应90min后,MB的去除率达97.5%。增加TNTs@GO的浓度和提高体系温度均可以促进MB的降解;溶液的pH对反应无明显影响;腐殖酸(HA)和阴离子对反应均有不同程度的抑制作用;经过五次循环重复实验后,MB去除率为86%。通过自由基淬灭实验以及EPR测试,确定该体系中的活性物质为·OH、·O2-以及h+。
(2)在CuFe2O4@GO+PMS体系中,加入氧化剂PMS反应30min后,MB的去除率为93.4%。该材料具有磁性便于回收利用,经过5次循环重复实验MB的去除率为81.1%,且离子溶出较少。通过催化剂反应前后的XPS分析可知,反应过程中存在Cu2+-Cu3+-Cu+之间的氧化还原反应,有利于SO4·-和·OH的生成。
(3)TNTs@GO对SBR体系处理MB和COD无明显影响,且对体系中的单菌L1和L2的生长及细胞ROS未发现明显影响;而CuFe2O4@GO的加入降低了SBR中MB和COD的去除率,同时抑制了单菌L3和L4的生长,且催化剂浓度越高,抑制效果越明显,ROS值也越高。