锰氧化物氧化去除水中对乙酰氨基酚转化机理研究

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近年来,微污染不断进入水环境并在自然水体中被检出,其环境风险受到日益广泛的关注。自然水体中含有大量的溶解性有机物,相比之下微污染的浓度很低,这使得常规水处理方式很难选择性的将微污染从自然水体中去除。因此,在其他污染物共存的情况下针对性的去除微污染是废水深度处理方面研究的一个重要分支。自然界中的腐殖化过程是天然水体自净化和水体中有机碳回收的重要方式,其核心是弱氧化反应体系。然而,这些弱氧化体系的作用机理却并没有得到充分的阐述。本文针对水体中存在的典型微污染对乙酰氨基酚(APAP)的去除,研究其在锰氧化物的作用下的转化途径与转化方式。本文专注于反应条件对于二氧化锰氧化转化微污染的动力学与途径影响及其影响方式,主要工作为:(1)选用两种不同晶型的二氧化锰,比对其在不同酸度情况下的氧化转化动力学的差异。(2)选用两大类金属离子,研究过渡金属(Fe3+,Cu2+,Mn2+)和碱金属/碱土金属(Na+,Mg2+,Ca2+)共存条件下上述两种二氧化锰对APAP的去除效果。(3)研究了锰氧化物在不同条件下氧化转化APAP途径的差异。结果表明,酸性条件下两种二氧化锰对于对乙酰氨基酚的去除效率均显著增高。具体的,中性条件下的两种主要氧化转化途径为氧化聚合/偶联和水解-氧化,而酸性条件下对氨基醌会和APAP及其聚合产物发生二次反应,通过亲核加成的方式形成加合物。活性比表面积的增大与氧化还原电位的提高是产生这种变化的主要原因。
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