Fe掺杂沸石的合成与表征

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沸石是通过桥氧键连接硅氧四面体及铝氧四面体而形成的硅铝酸盐,具有高热与水热稳定性、良好的择形选择性及循环使用性,易与产物分离等特点,广泛用于石油提炼、石油化学工业以及精细化工等领域。具有12元环三维孔道结构的Y沸石及β沸石都是目前工业应用最为广泛的两类沸石。Y沸石合成为自发成核过程,而p沸石合成中必须加入模板剂或导向剂,为非自发成核过程。骨架元素仅为硅、铝时,沸石应用会受到一定的限制。通过引入新的催化活性中心,沸石可以应用在氧化-还原反应中。将杂原子(尤其具有氧化还原能力的杂原子)引入沸石显得尤为重要。本论文开展了对Y沸石及p沸石的Fe掺杂研究,在无模板剂存在下通过直接法及晶种法水热合成了FeY和Fep沸石。主要结论如下:FeY沸石及Fep沸石的合成:提高晶化温度、延长晶化时间都有利于沸石的晶化;晶化温度过高且晶化时间过长时,沸石会转晶;增加投料铁硅比,沸石结晶度降低。另外,实验结果表明增加投料硅铝比及晶种硅铝比会使Feβ沸石结晶度降低。Fe掺杂量探究:实验表明,延长晶化时间及提高晶化温度、增加投料铁硅比都使骨架Fe掺杂量增加。另外,我们在室温陈化12 h,100℃晶化48 h,投料铁硅比为0.05的条件下合成了骨架铁硅比为0.016的FeY沸石;在140℃晶化6 d,投料硅铝比为20,投料铁硅比为0.04的条件下合成了骨架铁硅比为0.022的Fep沸石。说明优化合成条件可以制备出骨架Fe掺杂量更高的沸石。
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