【摘 要】
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经过一百多年的发展,高分子材料已经成为当今世界三大材料之一,被广泛应用在国民经济各个领域之中。相比无机材料,高分子材料具有质轻、生产成本低以及化学稳定性好等优点。然而高分子材料的热导率通常都小于1Wm-1K-1,这限制了高分子材料在散热领域的一些应用,比如换热,电子封装等。在过去的二十年间,如何提高高分子材料的热导率也引起了广泛地关注。研究表明高分子材料在通过改性后,其导热系数可以和金属相当。虽然
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经过一百多年的发展,高分子材料已经成为当今世界三大材料之一,被广泛应用在国民经济各个领域之中。相比无机材料,高分子材料具有质轻、生产成本低以及化学稳定性好等优点。然而高分子材料的热导率通常都小于1Wm-1K-1,这限制了高分子材料在散热领域的一些应用,比如换热,电子封装等。在过去的二十年间,如何提高高分子材料的热导率也引起了广泛地关注。研究表明高分子材料在通过改性后,其导热系数可以和金属相当。虽然目前已经可以制备高导热的纤维和薄膜,但是尚无法制备块状高分子材料,其中一个原因是高分子材料中的热输运机理尚未研究透彻。高分子材料由长的高分子链组成。在制备高导热高分子材料的过程中,关键的一步是对其进行拉伸,使得高分子链定向排列。实验上的进步离不开理论的突破与创新,目前对高分子链以及高分子材料中的热输运机理还不是非常清楚。本文将利用分子动力学从微观尺度去研究高分子链以及高分子材料的热输运。首先,本文研究了单根高分子链中的热输运。为了简化模型,我们选取了聚乙烯单链作为研究对象,采用非平衡态分子动力学(Non-equilibrium Molecular Dynamics)方法计算其热导率。模拟结果表明含有曲率的聚乙烯单链沿链长方向的温度分布与直链相比几无差别,而含有折弯的聚乙烯单链在折弯处有一个明显增大的温度降。进一步,我们通过改变聚乙烯链端到端的长度发现曲率大小对沿高分子链的热输运无明显影响。同样地,我们通过改变聚乙烯单链中折弯的数量来探究其影响。结果表明折弯的存在相当于一个附加的热阻,增强了声子的散射,因此存在一个温度突变。然后,本文研究了聚乙烯链-链之间通过范德华力进行的热输运。对于双链结构,可以分为重叠部分和非重叠部分,非重叠部分热流沿着链进行传递,而重叠部分除了链内的热输运还有链间的热输运,因此存在一个变小的温度梯度。我们首先定义了一个链间导热系数,其后通过改变重叠部分的长度进一步探究我们发现重叠部分的热导并不会随着长度的变大一直增加,而是存在一个峰值。同时这个峰值的大小随着聚乙烯单链长的增大而增大。峰值所对应的最佳重叠位置随着链间导热系数的不断增大而减小。通过上述研究,我们对高分子材料中的热输运理论有了深入理解。为了制备块状高导热高分子材料,我们认为必须对高分子的主链进行设计,并满足以下几个关键条件:(1)主链结构不存在能发生折叠的共价键结构;(2)主链的晶胞结构不复杂;(3)高分子链-链之间通过氢键等增强热输运。
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