柴油车尾气是大气中氮氧化物的主要来源之一,氨气选择性催化还原技术被认为是目前脱除NO_x最为行之有效的方法之一,其关键就是研发出稳定高效的催化剂。铜基小孔分子筛催化剂Cu-SSZ-13因其具有较宽的的温度操作窗口,较高的活性和水热稳定性能,以及较强的抗水硫中毒和高空速能力等优点,在柴油机车尾气中NO_x的脱除领域应用前景可观。本实验室利用原位水热法一步合成了Cu-SSZ-13分子筛,并以此为基础通过硝酸铈溶液进行离子交换和包覆CeO₂分别制备出了负载型Ce-Cu-SSZ-13和核壳结构型Cu-SSZ-13@CeO₂催化剂。重点研究了改性前后,分子筛催化剂样品的催化活性、水热稳定性、抗水硫中毒性能以及抗高空速性能的变化。利用了XRD、SEM、TEM、H₂-TPR、NH₃-TPD、XPS等表征手段对其物理化学性质进行了分析,并利用原位红外（In-situ DRIFTS）对其低温反应机理进行了研究。具体结论如下:本实验室利用绿色廉价的Cu-TEPA为模板剂原位水热合成的Cu-SSZ-13分子筛催化剂活性高、温度窗口宽、抗水硫中毒性能和高空速性能较强并且水热稳定性较好。通过一系列表征后表明,该催化剂呈现规整的立方晶型,具有较大的比表面积和孔体积,良好的氧化还原能力和酸性,Cu²⁺为其主要的活性组分,低温NH₃-SCR反应中,NH₃主要吸附在催化剂的Lewis酸位和Br?nsted酸位上,NO+O₂吸附在催化剂上能生成重要的中间产物从而结合NH₃生成最终产物N₂和H₂O。水热老化后和改变硅铝比的样品,因其内部结构遭到不同程度的破坏而引起催化活性降低。采用硝酸铵液体离子交换法将Ce负载到合成的Cu-SSZ-13上制备了Ce-Cu-SSZ-13催化剂,优化出0.075 mol/L Ce（NO₃）₃为最佳离子交换浓度,该催化剂具有更高的活性,水热稳定性和抗水硫性能。经过表征手段分析发现,Ce离子交换后,分子筛结构完好,氧化还原和酸性均明显增强,活性组分Cu²⁺含量和氧空位增多,孔体积增大,引入的Ce⁴⁺/Ce³⁺氧化还原对提高了Cu²⁺/Cu⁺的氧化还原能力,样品Lewis酸位和Br?nsted酸位对NH₃和NO+O₂的吸附能力更强,能更迅速的反应生成目标产物N₂和H₂O,这些都可以促进其NH₃-SCR活性的提高。采用水热和在醇/水共存体系引入表面活性剂的自组装法合成了核壳结构型Cu-SSZ-13@CeO₂分子筛催化剂,对其活性评价后发现,CeO₂包覆可促进催化剂的低温反应活性而对高温反应不利。当CeO₂的包覆量为36.0wt%时的催化活性最佳。且Cu-SSZ-13@CeO₂（36.0 wt%）的抗水硫中毒和水热稳定性明显提高。用表征手段证明了其核壳结构的存在,氧化还原能力和酸性明显增强,孔体积增大,氧空位增多,引入的Ce³⁺和Cu⁺共同促进了活性的提高。