聚氨酯是一类产品形态多样、用途广泛的合成材料，典型的微相分离结构对力学性能起决定性作用，但是相关的基础研究有所不足，尤其是硬段自组装和温度对力学性能影响的研究较少。本论文以不同异氰酸酯为原料，制备一系列不同硬段微区结构的聚氨酯脲弹性体(PUU)，详细探讨这种自结晶性行为对其性能的影响，并将氧化石墨烯(GO)有机改性引入到聚氨酯分子主链中，从而对其赋予PUU优异的机械强度与热稳定性进行深入探讨。以下是具体研究内容：　　第一部分详细研究硬段微区结构与聚氨酯脲弹性体力学性能、耐热性的相关性。对制备出的甲苯二异氰酸酯(TDI)型、二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)型、混合二异氰酸酯(MDI:TDI=1:1)型等PUU进行傅里叶变换红外(FTIR)表征，探究温度对NH基氢键化作用和力学性能的影响，同时考察了热稳定性和玻璃化转变温度Tg的差异。结果表明：相混溶程度较大的MDI型PUU拉伸强度分别高于混合型和TDI型1.6 MPa和5.9 MPa，撕裂强度、300％定伸强度和耐温性也最好。此外材料性能和氢键化受温度影响很大，当温度处于70 ℃左右时，氢键化作用最敏感，力学性能下降趋势也较快。　　第二部分详细研究有机改性氧化石墨烯/聚氨酯脲弹性体复合材料的制备与性能。本论文以阳离子水性聚氨酯对氧化石墨烯进行有机改性并制备片层纳米粒子/聚氨酯复合材料，同时探讨了GO、MGO的用量对其力学性能和耐温性的影响。结果表明：有机改性使得GO有序结构被破坏，获得了疏水性和与聚合物基体相容性更好的MGO。当MGO含量为0.2%时聚氨酯弹性体复合材料力学性能与热性能最佳，较纯的弹性体拉伸强度提高了3.4 MPa，初始分解温度提高了34 ℃，GO/PUU力学性能波动较大，分解温度也有所提升。