多功能化磁性—石墨烯复合纳米材料的合成及其在水微污染物处理中的应用

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寻找、设计与合成新的材料用于水中微污染物的检测和深度净化具有重要的科学意义和实践价值。本文基于磁性纳米粒子的磁分离和磁控导向性,以及石墨烯特有的高效吸附性,将磁性纳米粒子和石墨烯的复合物作为水中微量污染物处理的载体材料,通过在其表面进一步复合组装Au和Ag等贵金属纳米粒子、TiO2或Ag@AgCl等第三功能组分,得到几个多功能化的复合纳米材料体系,并初步研究了该复合材料体系一步富集、检测、磁分离与原位降解净化水中含苯环类有机污染物的效果。论文的主要内容及结果如下:1.采用逐步原位生长法制备了Fe3O4-rGO-M(M=Au andAg)复合材料,并通过TEM,FESEM,XRD,FTIR,XPS,VSM,TG-DTG和UV-Vis对其结构进行了表征。以NaBH4还原对硝基苯酚(4-NP)的反应为模型,探讨了Fe3O4-rGO-M复合材料一步富集、拉曼检测、磁分离与原位催化还原4-NP,并且收集有用反应产物对氨基苯酚(4-AP)的效果。结果表明分别以Fe3O4-rGO-Au和Fe3O4-rGO-Ag为催化剂:NaBH4还原4-NP至反应完全需要10min和15min;对水溶液中4-NP的吸附量分别为170mg/g和148mg/g,对4-AP的回收量分别为447mg/g和440mg/g;该反应的催化均为一级动力学反应,其反应速率常数分别为0.4964min-1和0.2310min-1;该复合材料重复使用8次后仍然具有很好的催化活性。2.采用溶胶-凝胶法在表面包覆了SiO2的磁基体Fe3O4上负载TiO2,得到单分散的、粒径约为70nm的Fe3O4@SiO2@TiO2复合材料;经硅烷偶联剂修饰后与羧基化氧化石墨烯(GO-COOH)进行化学键偶联复合,得到了复合材料Fe3O4@SiO2@TiO2/GO,并利用TEM,XRD,XPS,VSM,FTIR,TG-DTG和UV-Vis等对产物进行了表征。以罗丹明B(RhB)为模拟污染物,探讨了该复合材料一步富集、磁分离与原位光催化降解RhB的效果,结果表明该复合材料对RhB的吸附量为63%,光照120min后,原位光催化降解率可达92%,该材料重复使用5次后其光催化降解率只减少了约3.69%,具有环境友好的优势。3.通过依次在GO上原位沉积Fe3O4和AgCl,首先制备了rGO/Fe3O4/AgCl复合材料,经光照后,得到了rGO/Fe3O4/Ag@AgCl复合材料,并利用TEM,SEM,EDX,XRD和UV-Vis等对产物进行了表征。以RhB为研究对象,探讨了rGO/Fe3O4/Ag@AgCl一步富集、拉曼检测、磁分离与原位光催化降解RhB的效果,结果表明所制备的复合材料rGO/Fe3O4/Ag@AgCl对RhB的吸附量为47%,光照50min后,原位光催化降解率可达98%,并通过SERS对其催化降解过程进行了跟踪;此外,rGO/Fe3O4/Ag@AgCl经磁分离后可以重复使用,具有环境友好的优势。4.采用静电吸附层层组装技术在修饰有氨基的硅基底上进行GO-COOH与金纳米棒(Au nanorod)的复合组装,得到不同层数的GO/Au nanorod复合材料。实验发现在532nm波长激发下,GO/Au nanorod复合材料具有很好SERS活性,且拉曼活性随着组装层数的增加而增强,这一现象可以广泛应用于医药、生物、污水处理等诸多领域的检测分析。为进一步制备GO/Au nanorod/Fe3O4复合材料及探讨其在水微污染物处理中的应用效果提供了理论和实验基础。
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