论文部分内容阅读
活性炭是一种比表面积大、化学性质稳定的吸附剂和催化剂载体,被广泛地应用于水处理领域。不同原料和方法制得的活性炭,孔隙结构和表面化学性质相差较大,对不同吸附质的吸附性能差别较大。研究表明,通过改性在活性炭上负载一定量的铁及其氧化物,既可以提高活性炭对某些物质的吸附能力,又可以将其用作某些反应如光催化和非均相Fenton氧化等反应的催化剂。本文以一种大型海藻—铜藻为原料,FeCl3·6H2O为活化剂,采用超声浸渍-原位合成法制备了铜藻基载铁活性炭复合材料(Fe/SAC),以活性炭得率和亚甲基蓝吸附值为指标,通过正交法考察了活化温度、活化时间和浸渍比的影响,采用X射线衍射、扫描电镜和比表面积分析仪对最优结果进行了表征,并考察了Fe/SAC吸附亚甲基蓝的热力学与动力学特性。分别以Fe/SAC为吸附剂和非均相Fenton氧化反应的催化剂,对高浓度亚甲基蓝模拟废水进行处理,考察对比了不同体系中Fe/SAC去除亚甲基蓝的效果,对Fe/SAC进行回收利用,考察了Fe/SAC的循环再生性能。结果表明:(1)以铜藻为原料,FeCl3·6H2O为活化剂,采用超声浸渍-原位合成法制备Fe/SAC的最佳工艺条件为:活化温度600℃、活化时间1 h、浸渍比1:1,此时的Fe/SAC得率为39.5%,亚甲基蓝吸附值较ZnCl2法铜藻基活性炭提高了约42%。该条件下成功制备了负载有Fe3O4和FeO的磁性Fe/SAC复合材料,比表面积为558.31 m2·g-1,平均孔径约为7.7 nm。(2)准二级动力学模型能够很好地模拟亚甲基蓝在Fe/SAC上的吸附动力学过程,亚甲基蓝在Fe/SAC上的吸附以化学吸附占主导;颗粒内扩散拟合结果表明该吸附过程由多个吸附阶段共同控制。(3)Langmuir模型适于描述亚甲基蓝在Fe/SAC上的吸附平衡过程,313 K下单分子层饱和吸附量为268.10 mg·g-1。热力学分析表明,该吸附过程是熵增加的自发吸热过程(ΔS>0、ΔG<0、ΔH>0),升温有利于吸附。(4)作为一种新型非均相Fenton氧化反应的催化剂,Fe/SAC具有较高的催化活性,对高浓度亚甲基蓝模拟废水具有较好的处理效果。Fe/SAC催化的非均相Fenton氧化反应受溶液初始浓度、pH值、反应温度、Fe/SAC投加量和H2O2投加量等因素影响。(5)Fe/SAC性质稳定,铁离子溶出浓度低,作为非均相Fenton氧化反应的催化剂,Fe/SAC循环再生性能良好。