碳材料是当今科学领域中一种极具研究意义的材料。随着科学研究的飞速发展，碳同素异构体的新型原子结构不断被发现、研究和应用，如富勒烯、碳纳米管、豆荚状富勒烯(CNB)和单/多层石墨烯。这些碳同素异构体的奇特物理性能引发了大量的科学研究工作。令人感到吃惊的是，几乎所有的碳同素异构体的拉曼光谱都只有少数几个十分显著的峰。然而这些谱峰的位置、形状和峰值的大小以及振幅的强弱，都携带着大量的碳材料内部原子和电子结构信息，是研究碳材料各种器件性能的重要依据。本文采用最近发展的键弛豫理论和局域键平均近似方法，对碳同素异构体中几种典型结构的拉曼光谱图进行了理论分析和计算研究，为碳材料电子器件特别是纳米元器件的设计和应用，提供了理论依据和指导。本论文的主要研究内容如下：(1)介绍了键弛豫理论和局域键平均近似方法。从化学键的形成、断裂、弛豫和振动的角度出发，建立了键参数与力、热、尺寸之间的函数关系式。(2)研究了碳同素异构体(石墨、金刚石、石墨烯、单壁碳纳米管)拉曼光谱的压强效应。从原子化学键的角度，将碳同素异构体的拉曼光谱随着压强增加而发生蓝移的现象，用统一的模型进行分析。同时定量了碳同素异构体的体模量、压缩系数和能量密度。(3)研究了碳同素异构体(石墨、金刚石、石墨烯、单壁碳纳米管、富勒烯、CNB)拉曼光谱的温度效应。用统一的理论模型分析并解释了温度增加时碳同素异构体拉曼光谱的红移现象。同时定量了碳同素异构体的德拜温度和模式结合能。(4)建立了单/多层石墨烯拉曼频移与键参数(配位数、键长、键能和约化质量)的函数关系式。澄清了石墨烯层数增加时，拉曼光谱D模和2D模发生红移而G模发生蓝移的起因：D模和2D模受到最近邻所有碳原子的影响而G模仅仅由成键原子控制。得到了石墨烯层数与其有效配位数一一对应的函数表达式。(5)研究了单层石墨烯拉曼光谱的应变效应：拉力作用使得碳－碳键键长伸长、键能减弱，从而造成拉曼声子软化；拉伸的方向与碳－碳键之间角度的变化改变了石墨烯碳－碳键的几何对称性，从而导致了声子振动频率产生劈裂。总之，本论文基于键弛豫理论和局域键平均近似方法对碳同素异构体拉曼光谱的压强、温度、尺寸及应变效应进行了研究。揭示了这些效应产生的内在物理机制；建立了统一描述这些效应的理论模型；定量了碳同素异构体的重要物理性能参量；系统地研究了碳同素异构体碳－碳键的弛豫过程。