【摘 要】
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该论文采用脉冲电晕等离子体技术研究CH-CO转化反应,实现了等离子体催化共活化CH-CO一步制C烃反应,并对等离子体作用下CH-CO转化反应机理进行了较为深入的研究.该论文的主要研究内容和结果如下:1.在脉冲电晕等离子体作用下实现了甲烷、二氧化碳共活化转化反应,反应的主要产物是C烃(CH、CH、CH)CO和H,另有少量HO生成;研究还发现反应器结构、进气方式及原料气组成可在一定程度上影响CH和CO
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该论文采用脉冲电晕等离子体技术研究CH<,4>-CO<,2>转化反应,实现了等离子体催化共活化CH<,4>-CO<,2>一步制C<,2>烃反应,并对等离子体作用下CH<,4>-CO<,2>转化反应机理进行了较为深入的研究.该论文的主要研究内容和结果如下:1.在脉冲电晕等离子体作用下实现了甲烷、二氧化碳共活化转化反应,反应的主要产物是C<,2>烃(C<,2>H<,2>、C<,2>H<,4>、C<,2>H<,6>)CO和H<,2>,另有少量H<,2>O生成;研究还发现反应器结构、进气方式及原料气组成可在一定程度上影响CH<,4>和CO<,2>转化率及C<,2>烃选择性;增加反应体系能量密度,反应物转化率、产物收率增加;当能量密度在800 kJ/mol~2200kJ/mol范围内变化时,甲烷、二氧化碳转化率分别为26.0﹪~43.6﹪和17.8﹪~58.4﹪,C<,2>烃收率为8.6﹪~20.6﹪.2.较系统地考察了脉冲电晕等离子体与二十余种催化剂共活化CH<,4>-CO<,2>制C<,2>烃反应.结果表明部分负载型金属氧化物催化剂有利于C2烃的形成,但活性不同.3.筛选出适于和等离子体结合共活化CH<,4>-CO<,2>制C<,2>H<,4>的优良催化剂Pd-La<,2>O<,3>/γ-Al<,2>O<,3>.4.利用发射光谱原位诊断技术在250~670nm波长范围内检测等离子体作用下CH<,4>-CO<,2>转化反应中若干激发态物种,首次检测到活性物种C<,2>,并据此提出CH<,4>-CO<,2>转化反应中主要产物C<,2>H<,2>和CO的新反应机制.5.研究了纯C<,2>H<,6>在等离子体条件下发生的脱氢反应,主要产物是C<,2>H<,2>和C<,2>H<,4>;考察了等离子体注入功率、添加气体H<,2>或N<,2>对C<,2>H<,6>脱氢反应的影响;等离子体与催化剂共活化C<,2>H<,6>-CO<,2>转化反应条件与CH<,4>-CO<,2>转化反应条件相似,其反应产物也基本相同,这为温和条件下CH<,4>和C<,2>H<,6>混合气不经分离,直接转化利用提供了实验依据.
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