论文部分内容阅读
飞秒激光被广泛应用于物理、化学反应的动力学分析和超精细加工。在与物质相互作用的过程中，飞秒激光脉冲显示出与长脉冲激光不同的特性如热影响“冻结”、可突破光学衍射极限等。对飞秒激光脉冲与宽带隙介质相互作用进行研究，一方面可以促进超快、超强光学的发展，一方面可以促进飞秒激光加工技术的发展，也可形成一种制备新材料的新思路。
本文以时间分辨的反射率和透射率为出发点，主要研究了飞秒强激光脉冲激发下Ta2O5介质薄膜光学性质的变化，核心内容是飞秒强激光脉冲与Ta2O5介质薄膜相互作用过程中光学常数及电子浓度分布函数的模拟，建立了一个新的飞秒激光脉冲与宽带隙介质相互作用的动力学模型，目的在于进一步理解飞秒激光脉冲与物质相互作用机理。
1、采用单层吸收膜-透明衬底模型对实验结果进行拟合，得出60％单脉冲损伤阈值泵浦强度下，Ta2O5介质薄膜光学参数瞬态变化的峰值为折射率△n=-2.2％，消光系数△k=0.035。结合Maxwell方程组，进一步拟合Ta2O5介质薄膜复介电常数瞬态变化的峰值为实介电常数△εr=-4.3％，虚介电常数△εi=0.15，继而得到光生自由电子浓度分布，在约80fs处达到最大值3.8×1020cm-3，约为损伤电子浓度临界值的21％；在2ps后，电子浓度剩下约47％。
2、将实验条件和参数代入飞秒激光与宽带隙介质相互作用的动力学速率方程并进行数值模拟。在脉冲开始作用后30fs前多光子电离是主要的自由电子产生机制，随后碰撞雪崩电离逐渐加大。电子浓度达到最大值时，碰撞雪崩电离产生的电子浓度增长占到了电子浓度总增长的约70％，复合带来的影响约6％。电子浓度在达到最大值之后开始下降，有效弛豫时间为490fs时，脉冲作用2ps后自由几乎全部复合。
3、同时考虑缺陷复合和俄歇复合机制，结合实验现象，我们对现有动力学速率方程进行适当修改和调整。在250fs前同时考虑缺陷复合和俄歇复合、250fs之后只考虑俄歇复合。在缺陷复合系数为9×10-9cm3/s和俄歇复合系数为4.5×10-29cm6/s时我们得到了与实验拟合结果基本一致的电子浓度变化曲线。
4、总结出在飞秒激光与Ta2O5薄膜相互作用过程中，多光子电离机制产生种子自由电子，碰撞雪崩电离则让电子浓度指数增长，有效弛豫时间不再是常数，缺陷复合和俄歇复合机制占主导地位。在脉冲开始作用250fs后缺陷复合的影响基本可忽略而以俄歇复合为主。