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近年来，含噻唑基有机共轭分子作为非线性光学（NLO）材料愈来愈引起人们的关注。主要原因是噻唑环所具有的非对称结构使其可形成大的非对称共轭体系，同时，噻唑类化合物π电子离域能较低，热稳定性较高，以及光学透明性较好。本文采用密度泛函理论(DFT)方法，对一系列含噻唑基有机共轭分子的二阶NLO性质进行了系统的理论研究，主要内容概括如下：1.利用DFT B3LYP/6-311G**//FF+TD-DFT方法，对一系列含Schiff碱基噻唑衍生物的NLO性质和光谱特性进行了理论研究。结果表明，分子中推或拉电子取代基的强度的提高，噻唑环数的增加以及Schiff碱基的引入均有利于提高分子的二阶NLO系数β值。光谱数据显示，研究分子的最大吸收波长λmax均在可见光范围内，对分子的电子光谱有重要贡献的主要是浅层轨道间的电子跃迁。2.采用DFT方法，在6-311G**水平上研究了一系列含苯并噻唑基芳香有机分子的结构，二阶NLO性质和电子光谱。计算结果显示，研究分子的基态结构为近平面的共轭结构。体系中两端取代基的相对强度和相对位置的变化对分子的极化率和二阶NLO系数具有明显的影响，不同五元杂环的引入对其影响的差别不大。3.根据量子化学DFT B3LYP/6-311G**//FF+TD-DFT方法，对一系列具有不同供、吸电子取代基的噻唑并噻唑衍生物的二阶NLO性质和电子光谱进行了理论研究。结果显示，共轭结构中取代基带电特性、强度和位置的变化对体系的NLO性质有明显的影响。选择适宜的供、吸电子取代基，可以有效地提高分子的NLO活性，并显示较好的光学透明性。4.通过DFT B3LYP/6-311G**//FF+TD-DFT方法，探讨了一系列双取代噻唑基的噻唑并噻唑衍生物二阶NLO性质和光谱特性。根据计算结果可以看到，在分子中引入具有强推、拉电子能力的取代基，或用吡咯和噻吩杂环替代苯环，均可有效提高分子的二阶NLO活性，并且后者的作用更明显。电子光谱数据显示，前线轨道的电子跃迁对二阶非线性有重要贡献。