低维氮化镓（GaN）材料因其高电子迁移率、宽带隙和优异的光电性能在制备下一代高性能光电子器件是极具潜力的。形成低维氮化镓基异质结是实现其在光电器件应用的重要前提，不仅能够发挥不同材料性质上的优势，更重要的是能够对材料中的电子态形成限制，有助于器件性能的提升。然而，传统的异质外延方法因为晶格失配使得其界面容易形成大量的失配缺陷，从而影响了氮化镓器件的整体性能。本文通过基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法，提出以不同二维材料与氮化镓形成的范德华异质结为研究对象，深入研究各类效应对氮化镓及其异质结的结构稳定性和光电性质影响，主要的研究内容与结果如下：
　　1.通过DFT计算研究了尺寸和表面效应对氮化镓结构稳定性、能带结构和载流子迁移率的影响。研究结果表明，随着厚度从体相减小到单层，氮化镓的结构经历从纤锌矿相、Haeckelite相和石墨相的连续转变，而氢钝化的氮化镓经历了从(2×2)重构表面转变为(1×1)全氢钝化结构。由于表面效应、尺寸效应和量子限制斯塔克效应的影响，氮化镓纳米片的带隙能够在1.32eV到4.35eV范围内调制，其载流子迁移率也显示出较宽的范围（11到6314cm2V-1s-1之间）。因此，通过厚度、结构相变以及表面钝化，可以获得适用于光电器件应用的二维氮化镓材料。
　　2.基于第一性原理计算方法，深入研究了组份效应调控单层过渡金属硫族化物（TMD）及其Janus结构（JTMD）的结构稳定性和光电学性质。计算结果表明，组份调控TMD的带隙在1.36至1.97eV，从而实现近红外到紫外的良好的光吸收。结合该计算方法获得的JTMD的载流子迁移率表明强烈依赖于结构组成和运输方向，并且部分构型的迁移率高于传统TMD。这种二维TMD具有优异的半导体特性，能够成为与低维氮化镓构建异质结工程的优异材料。
　　3.基于研究内容(1)和(2)的研究结果，构筑了单层MoS2与氮化镓的范德华异质结，研究了氮化镓层厚度对该类型异质结的电子结构和光学性质的影响。计算结果显示，随着氮化镓层厚度的变薄会引起异质结的带阶类型从I型向II型转变，解释了实验上关于MoS2/氮化镓异质结带阶类型的争议。能带结构和光学性质计算结果显示其异质结的带隙范围在1.35~1.70eV之间，从而在可见光范围内具有高光吸收系数（~105cm-1）。这些结果表明二维的MoS2/氮化镓范德华异质结在光伏和光催化领域具有广泛的应用前景。
　　4.通过使用金属性的MXene作为接触电极构筑了二维MXene/GaN金属-半导体结，研究了该类金属-半导体结的电子结构和电接触特性。计算结果显示，通过改变氮化镓层的厚度、极性和MXenes的表面终端可以实现对MXene/GaN金属-半导体结电子结构和肖特基势垒的调控；并且，我们揭示了这些金属-半导体结的肖特基势垒本质上依赖于MXenes对氮化镓层自发极化的屏蔽效应，它们的载流子隧穿势垒依赖于MXene/GaN层间的相互作用。基于计算的肖特基势垒和隧穿几率，我们发现羟基钝化的MXenes氮化镓最有潜力的接触电极材料，它们能够与氮化镓材料之间形成低电阻、高速的电学接触。