超级电容器是一种新型的能量存储器件,可以弥补传统电容器和电池存在的不足,具有快速的充放电能力和良好的循环稳定性,超级电容器电极材料的优劣对超级电容器对性能有着很大的影响。炭气凝胶是一类具有三维网络状结构的功能性材料,由于其自身的多孔结构、高比表面积和良好的导电性,是作为超级电容器的理想材料。与传统的酚醛基炭气凝胶相比,生物质基炭气凝胶具有原料廉价易得、无毒环保和制备方法简便等特点,同时契合了绿色可持续发展的需求。本文以成本低廉的纤维素衍生物羧甲基纤维素(CMC)作为原料,经过简单的溶胶-凝胶、冷冻干燥、炭化及活化和表面处理制备得到不同的炭气凝胶和复合物,论文的主要研究内容如下:为了提高原始炭气凝胶的比表面积,利用FeCl3和Al2(SO4)3制得了交联CMC炭气凝胶,当作为超级电容器电极材料时,所有炭气凝胶都表现为双电层电容特性,未交联的CMC炭气凝胶的比电容值为35.2 F g-1,而交联后的两种炭气凝胶的比电容值分别为81.6 F g-1和92.3 F g-1,说明交联作用可以对炭气凝胶的电化学性能有所提升。由于所制备的金属盐交联炭气凝胶受到比表面积的限制,作为电极材料时的比电容值较低。因此,采用氢氧化钾(KOH)对所制备的两种炭气凝胶进行活化处理,KOH与炭的刻蚀反应在炭气凝胶的炭壁上产生了大量的孔隙,结果表明炭气凝胶的电化学性能受到比表面积的影响,比表面积越高、孔容积越大,炭气凝胶的电荷存储能力越好。活化时间对两种炭气凝胶的孔隙结构和性能的影响各不相同,Al2(SO4)3交联的炭气凝胶的最佳活化时间为3 h,比表面积和孔容积分别可达428 m2 g-1和0.35 cm3 g-1,在6 M的KOH电解质溶液中,电流密度为0.5 A g-1时的比电容最高可达152.6 F g-1,在大电流密度10 A g-1充放电后依然可以保持61.1%的电容值,倍率性能良好;FeCl3交联的炭气凝胶的最佳活化时间为2 h,比表面积和孔容积分别可达664.3 m2 g-1和0.37 cm3 g-1,在0.5 A g-1时的比电容为137 F g-1,同时具有优异的循环稳定性,在连续充放电5000次后的电容保持率为 95.02%。炭气凝胶的比电容的提高不仅仅可以通过比表面积和孔隙的调控来实现,同样可以通过元素掺杂来进一步提升。本研究利用硼砂和聚乙烯醇(PVA)的交联作用,通过共混制得CMC/PVA基炭气凝胶,在保持炭气凝胶原有的三维网络多孔结构的同时成功的将硼原子引入到炭气凝胶中,硼掺杂后的炭气凝胶在6 M的KOH中具有良好的电容特性,当活化剂KOH与炭气凝胶的物料比为3:1时的炭气凝胶具有最高的电容值,为185 F g-1。硼掺杂后的炭气凝胶电极的浸润性提高,内阻降低,增加了电荷的存储数量。通过氮元素掺杂同样可以提高炭材料表面的供电子特性,从而提升电化学性能,本研究将两种金属盐交联的炭气凝胶前驱体与水解皮革胶原进行复合,制备得到了不同氮含量的氮掺杂炭气凝胶,经过电化学测试表明,虽然胶原的加入造成炭气凝胶的比表面积和孔容积的略微下降,但是两种掺杂后的炭气凝胶的电化学性能都随着胶原的加入量而提高,当胶原加入量为0.5 g时,FeCl3和Al2(SO4)3交联的炭气凝胶的比电容值分别可达185.3 F g-1和189.8 F g-1,在10 A g-1充放电5000次后的电容保持率分别为90.4%和91.5%。虽然通过孔隙结构调控和元素掺杂可以提升炭气凝胶的电化学性能,但是由于自身双电层电容特性的限制,电容值一般只有137～190 F g-1。因此,本研究通过设计和调控,以吡咯单体作为前驱体,FeCl3作为氧化剂,采用简单的原位氧化聚合法将导电高分子聚合物聚吡咯(PPy)成功地组装负载在了两种不同的炭气凝胶表面,得到了 PPy/炭气凝胶复合结构,探究了不同聚合反应时间下的复合炭气凝胶的结构、组成和电化学行为,SEM、FT-IR和XPS结果表明球状的聚吡咯成功的生长在了炭气凝胶的表面,随着反应时间的增加,生成的PPy的数量也有所增加;BET结果表明,在炭气凝胶表面生成的PPy降低了原始炭气凝胶的比表面积,是由于生成的PPy颗粒发生团聚作用,对炭气凝胶的孔隙结构造成了阻塞,反应时间越长,比表面积下降的越多;负载PPy后的炭气凝胶具有优异的电化学性能,aCA-Fe-PPy30和aCA-Al-PPy30在电流密度0.5A g-1下的比电容值分别可达433 F g-1和469.4 F g-1。金属硫化物往往具有较高的赝电容特性,但是由于自身的导电性较低导致循环性能较差。利用炭气凝胶多孔三维网络状结构,将其作为基底材料,可以将金属硫化物生长于炭气凝胶表面,将两者的优点结合在一起,利用复合炭气凝胶的特殊结构和元素组成,可以大大提高电子传递速率和电化学反应活性,而且可以提供充足的孔道以便于电解液离子的快速扩散,因此可以表现出更加优异的电化学性能。在本研究中,以Ni/Co作为前驱体,硫化钠作为硫源,利用柯肯达尔效应,通过控制水热反应温度在炭气凝胶上制备出不同结构的硫化钴镍(NiCo2S4),并对其形成机理和能量储存的机理进行研究,SEM、XRD和XPS结果表明不规则球状的NiCo2S4成功的生长在了炭气凝胶的表面,在不同水热反应温度下生成的NiCo2S4的尺寸大小也有所不同;当作为超级电容器电极材料时,aCA-Fe-NCS160和aCA-Al-NCS160在电流密度0.5 A g-1下的比电容值分别可达625.6和645.2 F g-1,成功的结合了双电层电容和法拉第赝电容特性,为金属化合物材料组装到炭基底材料上制备复合结构提供了有效途径。本研究工作以天然纤维素衍生物为原料,制备了具有良好电化学性能的炭气凝胶超级电容器电极材料,通过对炭气凝胶进行孔隙调控以及表面掺杂改性来提升炭气凝胶的电化学性能,成功制备得到了具有多级孔隙结构的电极材料,并将炭气凝胶与高活性的赝电容材料进行复合,通过对赝电容物质的负载量和表观形貌的调控,制备得到高效混合型超级电容器电极材料,通过对各种炭气凝胶的结构和性能进行深入的理论和实验研究,为开发新型生物质碳基材料和清洁能源材料提供了重要的参考价值。