近年来由NOx造成的环境污染日益严重,政府制定的NOx排放控制标准也日趋严格,这使得NOx减排控制技术亟需发展。其中碳基材料由于比表面积大、化学性质稳定、可实现资源化利用等特点在低温脱除NOx领域受到了广泛关注。而传统碳材料由于结构杂乱无序、孔径大小不一,使得很难对其进行单一变量控制和机理研究。有序介孔碳由于自身结构有序、孔径均一可调,可以很好地改善传统碳材料的缺点,近年来在电化学、气体分离等领域已经得到了广泛关注。本文制备了8种不同孔径的有序介孔碳材料应用于NO吸附研究,首次进行了NO在有序介孔碳上的吸附机理研究,随后引入金属活性组分改善有序介孔碳的NO吸附性能,并对金属负载的有序介孔碳进行NH3-SCR活性测试从而优选性能好的催化剂样品,接着采用双金属负载的方式进一步改善催化剂的催化表现,最后通过动力学模拟NO在有序介孔碳上的吸附行为,理论研究了NO在碳材料上吸附的速度控制步骤,验证了有序介孔结构的性能优势。以下是本文的主要结论：首先采用溶剂诱导蒸发自合成的方式、以F127为模板剂制备了8种不同孔径的有序介孔碳。研究发现随着模板剂比例的增加,有序介孔碳的比表面积、总孔容和平均孔径呈增大的趋势。小角XRD结果表明当F127与酚醛树酯Resol的比例小于6/5时,样品的有序介孔结构不能形成,这可能是由于模板剂的量过少导致合成过程中有机组分不规则的组合所致。随着F127比例的增加,有序结构的形貌逐渐清晰,在样品3-7上都可以清晰地观测到规则条纹,代表着有序结构的成功合成。继续增大F127与Resol的比例,由于没有足够的有机物与模板指示剂相结合,使得移除模板剂的过程中造成了整体结构较大程度的破坏,因此有序结构也没能得到很好的维持。TEM测试发现F127与Resol的比例处于6/5-14/5时,有序结构才能清楚地看到,这证明了小角XRD的结果。随后对不同孔径的有序介孔碳进行了NO吸附性能测试,结果表明样品1(F127/Resol=4/5)由于没有形成有序介孔结构,NO的吸附量(5.79mg/g)明显小于其余样品；随着F127比例的增加,对NO的吸附量也逐渐增加,在样品4(F127/Resol=8/5)时达到最大值(16.35mg/g)；继续增加F127的比例,NO的吸附量开始下降。分峰拟合发现NO在有序介孔碳上的吸附物种有为3类：弱吸附的NO物种、非桥式单配位亚硝酸物种以及桥式单配位亚硝酸物种。不同反应条件对NO吸附的影响研究表明吸附温度上升NO的吸附量下降,02浓度在0-5%的范围内对NO的吸附有促进作用(2.06-16.35mg/gg),NO浓度的增加也有利于NO吸附量的增大。研究NO吸附机理发现NO的吸附与有序介孔碳表面的活性空位Cf相关,活性空位与氧分子结合生成中间态的C(O)官能团,再与NO分子相结合形成最终的吸附形态单配位亚硝酸物种(C-O-N=O)。随着温度的上升,单配位亚硝酸物种逐渐从有序介孔碳表面分离,形成NO和C(O)官能团,C(O)官能团继续分解最终形成CO、CO2以及表面活性空位Cf。随后采用有机自合成的方法制备了多种不同金属组分负载的有序介孔碳用来改善其NO吸附性能。结果表明引入金属组分之后,碳材料的有序介孔结构得到了很好的维持,广角XRD和TEM结果显示金属组分在有序介孔碳表面均匀分布,没有出现金属颗粒聚合物。金属组分的引入对碳材料NO的吸附量有着一定的促进作用,研究发现金属组分的促进作用主要表现在碳表面含氧官能团以及表面吸附氧的增加,金属组分的引入没有改变NO在有序介孔碳表面的吸附机理,以Ce为例,其作用是为有序介孔碳表面提供过量的吸附态氧原子以及3价和4价铈元素的转化提高了表面氧空位,从而增加NO的吸附能力。根据前述金属组分负载对有序介孔碳吸附NO的影响结果,筛选对NO吸附效果好的样品进行了NH3-SCR性能测试。结果表明Cu和Mn负载的有序介孔碳具有较好的NO转化率,并且随着金属含量的增加,NO的转化率有着大幅度的提升。另外发现Cu-Mn双金属组分共同负载的催化剂可以进一步提升催化效率,研究表明双金属负载的催化剂中Mn和Cu形成了尖晶石结构的固溶体,相对于单金属负载的催化剂,双金属负载的催化剂表面酸性以及氧化性都有了一定程度的提高,尤其是Cu5Mn5-OMC催化剂,在最大NO转化率以及高活性温度窗口两方面都具有明显的优势。此外,自合成法制备的催化剂其N2的选择性都大于90%,稳定性测试表明催化剂有着良好的稳定性,因此Cu5Mn5-OMC是一种良好的SCR催化剂。对金属负载的有序介孔碳上NH3-SCR机理进行研究发现双金属负载的催化剂由于存在Mn3++Cu2+→Mn4++Cu+循环加快了反应活性位的恢复,使得SCR反应可以更有效率的进行,因此促进了NO的转化率。最后对NO在有序介孔碳上的吸附动力学进行了研究,将整个吸附过程划分为外扩散、内扩散、以及反应吸附三个过程,采取四种不同的吸附动力学模型对NO在传统活性炭、有序介孔碳以及含铈有序介孔碳上的吸附进行了动力学模拟。实验表明外扩散对NO的吸附影响很小,氧气浓度对NO的吸附动力学起到了重要的影响作用。当氧气不存在的时候,NO在有序介孔碳上的吸附主要以不稳定的物理吸附形式存在,随着氧气浓度的增加,NO化学吸附的比例及吸附总量都得到了提升。另外,随着铈元素的引入,有序介孔碳对NO的吸附量和吸附速率都得到了增强。内扩散模型表明有序介孔碳相对于传统活性炭主要的区别在于慢吸附时期,不仅慢吸附时期时间长,而且吸附速率快,吸附容量大,这充分体现了有序介孔碳的孔内传输的优势以及自身利用率高的特点。吸附动力学的模拟结果表明,NO在碳材料上的吸附行为最符合准二阶吸附动力学模型的描述,内扩散模拟表明NO吸附过程的速度控制步骤为孔内扩散过程和反应吸附过程。