飞秒激光微纳制造技术已经成为微纳制造领域的科研热点之一。光电器件的快速发展催生了飞秒激光脉冲整形技术的诞生,并使其在激光微纳制造领域得到快速的应用和发展。时域整形的飞秒激光脉冲由于能更灵活多样地调控自由电子动态(包括电子激发/电离、电子复合以及电子的温度和密度),从而能更好地调控由电子动态所支配的瞬时局部的光学与热力学特性,进而更深刻影响材料相变等过程,这为实现材料加工中的高精度、高质量、高效率加工提供了更大便利。然而,时域整形的飞秒激光脉冲的引入对于理解激光与物质相互作用的过程和机理提出了更高的要求,许多充满争议或未知的作用机理尚待澄清或揭晓。通过机理研究前瞻性地探索更优的可控性微纳加工具有重要的科学和工程意义。基于这些背景和基本科学思路,本文对于时域整形飞秒激光可控性微纳加工的典型调控机制进行了深入的理论和实验研究。本论文研究工作的创新点概括如下:(1)理论建模方面,有效地改进了飞秒激光与典型透明绝缘体材料相互作用过程中的电子激发描述和能量沉积描述。所提改进理论为其他课题的实验结果所支持,也在本文开展的实验研究中得到验证和进一步扩展。该模型抓住了时域整形飞秒脉冲与熔融石英相互作用过程中的关键物理过程,能大大提高时域整形飞秒脉冲损伤阈值的预测精度,成功地解除了以往典型模型在预测脉冲序列阈值的困境。(2)揭示了时域整形飞秒激光脉冲加工阈值的决定机理,对于选择性可控微纳加工具有重要借鉴意义。研究发现熔融石英等绝缘体的损伤阈值和加工尺寸主要受初始化雪崩电离的三种互相竞争的种子电子源所支配。这三种互相竞争的种子电子源为:由前续脉冲诱导的、尚未转变成自陷激子的残余自由电子,后续脉冲光电离中性原子产生的自由电子,以及后续脉冲光电离自陷激子产生的自由电子。当光电离自陷激子产生的自由电子居于主导时,实验现象表现为烧蚀面积和烧蚀阈值不受脉冲延时所支配,此时有利于加工出稳定的、尺寸更小的结构。(3)首次发现并解揭示了时域整形飞秒激光加工典型金属材料产生明显加工反差的决定机制。在金属镍上发现的烧蚀增强的加工结果,打破了以往所普遍预期的一个现象,即把一个单脉冲整形成具有脉冲延迟的一系列子脉冲会发生加工面积减小的普遍观点。理论计算表明,时域整形飞秒脉冲能通过调控金属材料的电子激发温度,促进或抑制瞬时局部的电子热扩散效应以及电子-声子能量耦合速率,进而实现提高加工效率或改善加工精度的目的。