Ag+/NO3-协同作用光催化体系对难降解有机污染物作用机理的研究

来源 :齐鲁工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhu0756
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硝酸盐离子(NO3-)广泛存在于水环境中,是自然界中氮元素的一种重要存在形式。目前,在国内外各类水体中经常能检出μmoL-1至mmoL-1污染级别的NO3-残留。大量研究表明NO3-具有很强的氧化性,而且催化剂或临界条件对促进NO3-氧化过程起着重要作用,因此开发基于NO3-的催化体系是处理水中污染物的一种潜在策略。本论文尝试采用Ag+与NO3-构建协同催化体系,选择典型的难降解污染物染料和抗生素为研究对象,对其光催化性能与降解机理进行分析,主要从以下两个方面进行研究。(1)Ag+/NO3-光催化体系降解亚甲基蓝(methylene blue,MB)的性能与机理研究。主要研究了光催化体系的构建、光催化作用机理、光催化性能及亚甲基蓝的降解机理。实验结果表明,当pH=3.0、AgNO3浓度为10 mmol/L、氙灯500W(加滤光片,滤去紫外光部分)时,亚甲基蓝的降解率在90 min内达到98%;光催化作用机理显示,Ag+与NO3-对亚甲基蓝的光催化降解具有协同作用,体系中主要的优势自由基为羟基自由基(·OH)。另外,采用紫外-可见光谱(UV-vis)、红外色谱(IR)、和高效液相-质谱分析(HPLC-MS)对亚甲基蓝的降解机理进行了分析,并对其降解动力学进行了研究;最后,利用该体系对典型的染料污染物的降解效果进行了对比研究,结果表明,活性艳红的降解率为83%,直接蓝的降解率可以达到98%,,说明该体系对上述典型的染料污染物均具有较好的降解效果。(2)Ag+/NO3-光催化体系降解氯霉素(Chloramphenicol,CAP)的性能与机理研究。重点考察了光催化体系的构建、光催化性能与作用机理以及氯霉素的降解机理。实验结果说明,当体系pH=3.0、氙灯750 W(未加滤光片)、AgNO3浓度为10 mmol/L时,光催化时间为90 min,氯霉素降解率可达90%。Ag+/NO3-光催化作用机理主要研究了体系中主要活性中间体,如·OH、·NO2、·O2-,确定·OH为主要的优势自由基,而且研究表明Ag+与NO3-对氯霉素的光催化降解具有协同作用。另外,采用HPLC、HPLC-MS对氯霉素光催化的降解产物进行了研究与分析,并考察了其降解动力学,研究表明,该体系中氯霉素的降解符合准一级动力学模型。最后,通过比较分析该体系对几种典型抗生素污染物的降解性能发现,磺胺嘧啶与扑热息痛的降解率在90 min都可以达到90%,效果明显。本论文的研究,一方面可为水体中NO3-的资源化利用及均相光催化体系的构建提供借鉴与参考,另一方面,也可为染料与抗生素等难降解有机污染物的处理提供新的处理方法与技术;以期将其作用机制引入到水环境中有机污染物的治理过程中,利用污染体系中NO3-的直接光降解或诱导催化光降解作用去除有机污染物。因此,本论文的研究具有一定理论与应用价值。
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