【摘 要】
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分离-嬗变技术是处理处置高放废液（HLLW）的关键技术途径,对发展核能具有重要意义。Cs是高放废液中重要高释热核素之一,对生态环境和人类健康具有潜在危害,其高效分离是国际核燃料循环领域前沿方向,尚未有效解决。其中,在分离Cs技术流程中,与同族Rb的相互分离是富有挑战性的研究工作之一,亦尚未解决。如何简洁、高效实现Cs中Rb的有效分离具有重要意义。基于此,本工作以杯[4]冠.5为超分子衍生物,合成了
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分离-嬗变技术是处理处置高放废液（HLLW）的关键技术途径,对发展核能具有重要意义。Cs是高放废液中重要高释热核素之一,对生态环境和人类健康具有潜在危害,其高效分离是国际核燃料循环领域前沿方向,尚未有效解决。其中,在分离Cs技术流程中,与同族Rb的相互分离是富有挑战性的研究工作之一,亦尚未解决。如何简洁、高效实现Cs中Rb的有效分离具有重要意义。基于此,本工作以杯[4]冠.5为超分子衍生物,合成了新型硅基杯[4]冠5复合材料,研究了其吸附特性。主要研究结果如下:1.合成了三种二烷氧基取代杯[4]冠5衍生物:25,27-二（异丙基）杯[4]芳烃-26,28-冠-5（iPCC5）、25,27-二（正丁基）杯[4]芳烃-26,28-冠-5（nBCC5）和 25,27-二（正辛基）杯[4]芳烃-26,28-冠-5（nOCC5）,通过元素分析、质谱、核磁等手段对其组成与结构进行了分析与测试。2.以大孔二氧化硅SiO2-P为载体,通过真空灌注与固定化技术,制备了三种新型硅基杯[4]冠 5 复合材料:iPCC5@SiO2-P、nBCC5@SiO2-P 和 nOCC5@SiO2-P,以SEM、FT-IR、TG-DSC、N2吸附-脱附等温线和XRD等手段对其组成与结构进行了分析。3.研究了三种硅基杯[4]冠5复合材料在HNO3溶液中对19种典型共存金属离子的吸附行为,探究了 HNO3浓度、接触时间、温度等因素变化对材料吸附性能的影响。结果表明:硅基超分子复合材料对Rb（Ⅰ）具有较强的吸附能力和选择性,其次序为 iPCC5@SiO2-P＞nBCC5@SiO2-P＞nOCC5@SiO2-P,iPCC5@SiO2-P吸附Rb（Ⅰ）性能较佳,其最佳吸附条件为:HNO3浓度为3.0M、接触时间为180 min及温度为298 K,在该实验条件下Rb（Ⅰ）与Cs（Ⅰ）的分离因子SFRb/Cs为114.8,其吸附机理符合Langmuir吸附等温线模型。同时,考察了 Rb（Ⅰ）吸附热力学和准二级动力学反应过程,获得了一系列重要吸附参数。所得实验结果为应用iPCC5@SiO2-P从酸性HLLW中高效分离Rb（Ⅰ）/Cs（Ⅰ）提供了实验与理论依据。
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