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矿山开采、垃圾填埋、工业废水的排放等人为活动产生的金属污染物严重危害自然环境和人类健康。吸附法具有操作简单、成本低廉、处理效果好等优点,被广泛应用于金属污染物的处理。因此,开发高效、环境友好的吸附材料迫在眉睫。本论文结合改进的St(o)ber法、表面改性法和表面印迹技术制备了不同的吸附材料,并用于吸附分离溶液中几种典型的金属污染物,主要研究结果如下:
(1)以酵母菌为生物模板,正硅酸四乙酯为硅源,利用溶胶-凝胶法制备了表面包硅生物吸附剂(SiY)。采用FT-IR、TEM、TGA等多种方法对其理化性能进行表征。结果表明:表面包硅酵母不仅保留了微生物菌体原有的活性官能团,且吸附剂的机械性能得以增强。考察了溶液pH、吸附剂用量、共存离子等对SiY吸附性能的影响。SiY吸附pb2+和Ce3+最佳pH分别为5.0和5.5,吸附剂最佳用量为0.8g/L。准二级动力学模型较好地描述了SiY对pb2+和Ce3+的吸附动力学行为,表明吸附过程以化学吸附为主。Langmuir等温模型能很好地描述吸附平衡性能,表明SiY对金属离子的吸附主要为单分子吸附。
(2)以牺牲模板法,经高温煅烧去除酵母模板制备了中空硅吸附材料(SSiY),利用表面活性剂CTAB对SSiY进行表面改性制备CTAB-SSiY吸附材料,并将其用于吸附分离Sr2+和Ce3+。理化性能分析表明:经过CTAB改性后,SSiY表面变得粗糙、多孔;较之包硅生物材料SiY,表面改性的SSiY比表面积、孔体积和平均孔径均有很大提高。考察了溶液pH、初始浓度、接触时间等对吸附性能的影响。CTAB-SSiY吸附Sr2+和Ce3+最佳pH分别为6.0和5.5。动力学结果表明:准二级吸附动力学模型能很好地描述CTAB-SSiY对Sr+和Ce3+的吸附,吸附过程受粒子内扩散和液膜扩散作用的共同影响。Freundlich等温模型对实验数据具有更好的拟合效果,表明着吸附过程是一个多层的吸附过程。热力学研究表明CTAB-SSiY吸附Sr2+和Ce3+的过程是吸热、自发进行的过程。
(3)以SSiY为表面印迹载体,Sr2+为模板离子,壳聚糖为功能单体,KH-560为交联剂,制备了酵母模板中空硅材料的Sr2+表面印迹聚合物(Sr-ⅡPs)。采用多种手段对其理化性能进行表征,结果表明:羟基、氨基是印迹过程中重要的官能团,模板洗脱对聚合物的结构基本没有影响。基于静态吸附实验可知,Sr-ⅡPs和NIPs对Sr2+的吸附动力学过程能运用准二级动力学很好的描述,粒子内扩散不是吸附过程中唯一速控步,Sr-ⅡPs对Sr2+吸附的平衡数据更适合于Langmuir等温模型,318K时Sr-ⅡPs的单分子层饱和吸附容量达到60.61mg/g。选择性实验结果表明,Sr-ⅡPs对目标离子Sr2+具有优越的亲和力和更高的吸附选择性。解吸再生实验表明Sr-ⅡPs可定量洗脱,具有良好的再生性能。