白光LED用高效高稳定黄色YAG荧光粉的合成及其特性研究

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得益于白光LED(WLED)具有高光效、小体积、长寿命、节能环保等优点,现已被大量地应用照明行业。作为WLED的重要组成部分,荧光粉的性能将对WLED的发光效果产生重要的影响。YAG:Ce3+荧光粉因具有宽光谱,生产工艺简单,制备技术成熟等优势,组合蓝光LED芯片实现WLED光源已成为当前WLED光源的主要实现途径。但是,实际应用于WLED照明中,YAG:Ce3+荧光粉稳定性差,且易产生光衰现象,降低了荧光粉的发光性能。因此,研究提高YAG:Ce3+荧光粉发光效率和改善粉体稳定性的方法已经刻不容缓。本文旨在解决YAG:Ce3+荧光粉存在的上述问题,通过荧光粉不同制备方法、表面改性、结合等离子体效应材料等手段,利用多种表征方式,研究YAG:Ce3+荧光粉的发光效率和热\湿化稳定性,以此寻找改善荧光粉发光潜能的方法。具体研究内容如下:1、采用高温固相法与溶胶-凝胶法均成功合成了YAG:Ce3+荧光粉,设计并成功实现了基于(Y1-xCex)2O3前驱体两步法制备YAG:Ce3+荧光粉。研究了样品的制备方法、合成温度、稀土离子掺杂对粉体的物相结构,微观形貌,发光性能及稳定性能的影响。结果显示,高温固相法合成YAG:Ce3+荧光粉的最佳制备温度为1500℃,最佳的铈离子掺杂浓度为1.33%,采用基于(Y1-xCex)2O3前驱体两步法制备YAG:Ce3+荧光粉,确定了最佳的铈离子掺杂浓度为0.67%,荧光粉样品的纯度高于传统高温固相法制备的样品,且形貌更加均匀,粒子的直径在2-5um,粒径比高温固相法制备的YAG:Ce3+荧光粉样品的粒径小了近一倍。两种方法制备的YAG:Ce3+荧光粉样品的发光中心均位于535nm,相对于传统的高温固相法制备的粉体而言,基于(Y1-xCex)2O3前驱体制备粉体样品的发光强度提高了14%。通过高温高湿实验比对发现,基于(Y1-x-x Cex)2O3前驱体制备的粉体样品具有更好的热稳定性和耐湿性能。2、利用Stober法成功制备了SiO2纳米球,并进一步合成了YAG:Ce3+@SiO2核-壳的荧光粉。研究了包覆对粉体发光性能的影响;并系统探讨了YAG:Ce3+@SiO2荧光粉的耐高温高湿性能。研究表明,通过改进包覆工艺实现了形貌均匀的YAG:Ce3+@SiO2核-壳荧光粉;当包覆粒径在100nm左右时,粉体表面缺陷改善,在460nm激发下,发光强度相对于YAG:Ce3+荧光粉提高了34%;设计并进行了高温高湿实验,在相同实验条件下与YAG:Ce3+荧光粉对比,YAG:Ce3+@SiO2荧光粉在180℃时的发光强度衰减减小了4%,同时在180℃对应的湿度条件下,发光光谱强度衰减减小了8%。这表明,表面改性技术有效地改善了荧光粉的热稳定性和耐湿性。3、利用溶胶-凝胶法将TiO2纳米粒子成功地包覆在YAG:Ce3+荧光粉颗粒的表面上。通过与未包覆的YAG:Ce3+荧光粉相比,在优化C16H36O4Ti(TTBO):H2O=2:1(体积比)的制备条件下,采用460nm波长的激发光源激发TiO2包覆的YAG:Ce3+荧光粉,使得包覆后的粉体发光强度显著的提高了21%,这归功于TiO2包覆层与荧光粉表面之间界面处的局域表面等离子体共振(LSPR)效应。当TiO2包覆荧光粉的制备温度在600℃时,由于较高的锐钛矿含量和TiO2球形颗粒形状对LSPR效应有积极的影响,可以改善荧光粉PL强度。因此,无需通过传统的金属等离子体材料,利用半导体材料的LSPR效应,可将TiO2纳米颗粒包覆荧光粉的技术应用于WLED。
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