近五年来,硫系相变材料（PCMs）因非晶和晶态之间快速且可逆的相变、光学性质差异以及在颜色和吸收调制器的应用而得到了研究者的广泛关注。目前,Ge2Sb2Te5是研究最多、使用最广泛的PCMs之一,但是其存在以下问题:（1）纯的和含有杂质原子的Ge2Sb2Te5的反射对比度都不够高,限制了光学器件信噪比和调制幅度的改善;（2）由于Ge2Sb2Te5立方相-六方相的光学对比度（仅为2.8%）远小于非晶相-立方相（11.4%）,现有的非易失性光学器件都是基于非晶相-立方相设计的,仅限于两个切换状态,这极大地限制了光学器件的小型化和集成化;（3）Ge2Sb2Te5介质态到金属态转变（DMT）的适用波段仅仅限于400-615nm,而且介电对比度较低（16.7）,不能满足在整个可见光波段任意调谐光学性能的迫切需求。为了解决传统材料Ge2Sb2Te5和相关器件性能不理想的问题,本论文通过实验、第一性原理计算与电磁场有限元仿真相结合的方法,开展了新型PCMs设计及其在颜色和吸收调制器上应用的研究。首先,我们阐明了原子组成对PCMs光学性质的影响机制（第三章）。然后以此为基础,分别设计并制备了三类具有高反射对比度（第四章）、三级光学切换状态（第五章）和介质态到金属态转变特性覆盖整个可见光波段（第六章）的新相变材料。利用这三类新材料,发展了基于Fabry-Perot谐振腔结构和超表面结构的颜色和吸收调制器,解决了Ge2Sb2Te5基光学器件信噪比低、切换性能差等问题。主要研究内容和结论如下:1.我们通过剖析不同原子组成下（Ge Te）x（Sb2Te3）1-x的反射性质差异,阐明了原子组成对PCMs光学性质的作用机制。与Sb2Te3、Ge Sb4Te7、Ge2Sb2Te5、Ge3Sb2Te6相比,Ge Te在可见光波段具有更高的反射对比度以及更高的结晶相消光系数。这是因为Ge Te结晶相不存在非化学计量空位（偏离标准化学计量引起的空位缺陷）,导致了高的结构有序度和电子离域。本研究揭示了结晶相原子组成与反射性质的内在关系,为调控PCMs的反射性质提供了另一个思路。2.我们通过在Ge Te中引入少量的第五主族Sb原子获得了Ge0.9Sb0.1Te,其反射对比度为50%,远高于传统材料Ge2Sb2Te5（22%）。Ge0.9Sb0.1Te的高反射对比度起源于其结晶相的高结构有序度以及窄光学带隙的协同作用,高有序度是由于结晶相不存在非化学计量空位,而窄带隙源于键能较小的Sb-Te键合。此外,我们发现基于Ge0.9Sb0.1Te的颜色和吸收调制器具有比基于Ge2Sb2Te5的调制器高得多的共振峰调控能力。本研究为发展高反射对比度的PCMs提供了新设计策略。3.我们通过在Ge2Sb2Te5引入小的间隙原子N,实现了三级光学切换状态并发展了基于非晶相-立方相-六方相的颜色和吸收调制器,这比Ge2Sb2Te5基调制器的切换性能提高了50%。这归因于间隙原子N显著降低了非晶相和立方相的结构有序度,而对六方相的结构有序度影响较小,从而拉大了立方相和六方相的结构有序度差异,并将其光学对比度提升至接近非晶相和立方相的水平。本研究为多状态非易失光学器件的发展提供了材料设计准则和候选材料。4.通过在Ge Te母体进行第四主族重原子置换,发展了介质态到金属态转变（DMT）特性覆盖整个可见光波段的PCMs。我们发现Ge0.9Sn0.1Te的DMT适用波段和介电对比度分别是400-760 nm和24.3,高于传统材料Ge2Sb2Te5的400-615 nm和16.7。通过超短脉冲激光诱导技术,我们展示了Ge0.9Sn0.1Te的结晶相可以被任意地写入、擦除和修改。我们获得了介质非晶相与金属结晶相交替排列的光栅超表面,其共振吸收峰和颜色可以在整个可见光范围内连续调制。本研究为可编程超表面提供了全新的材料平台与激光加工方法。