本文对团簇的表面沉积以及金刚石中氮空位中心振动性质的分子动力学和第一原理进行了研究。本研究分为两个部分采用分子动力学方法研究了Cu13和Co13团簇在Cu(001)表面上的沉积和扩散行为；采用第一性原理方法研究了金刚石中氮空位缺陷的声子振动性质以及在激发态时的Jahn-Teller效应。　　 第一部分：在使用分子动力学方法研究表面上团簇的沉积和扩散行为之前,我们首先讨论了构建新形式的嵌入原子势(EAM)的方法,这是由于EAM在金属材料的结构及其物性的分子动力学模拟方面仍然有着重要的作用。我们以面心立方结构的镍、铝及其合金为例,拟合了两种新的简单形式的嵌入原子势。使用我们的势参数,得到的相应材料(Ni,Al,NiAl,Ni3Al)的结合能、空位形成能、弹性常数以及声子谱等物理性质都与实验值很好地符合。此外,状态方程也与第一原理的理论结果符合良好,说明了此嵌入原子势的可靠性。此后,我们采用分子动力学方法研究了Cu13和Co13团簇在Cu(001)表面的沉积和扩散行为。基于紧束缚模型的多体相互作用势被用来描述原子间的相互作用,并使用Terrace-step-kink结构模型来描述衬底表面的形貌。结果表明,沉积后团簇的最终构型以及团簇和表面间的结合能比较敏感地受到表面形貌的影响。通过将Cu表面分别加热到300K,500K和800K,用来研究团簇在衬底表面的扩散行为随衬底表面温度的关系。结果显示了Cu13和Co13团簇扩散行为的不同主要是因为Cu-Cu,Co-Co以及Co-Cu原子间的相互作用的不同引起的。我们的结果也确认了温度为800K时,Cu13和Co13团簇在表面的坍塌主要是遵循solid-on-solid settling机制。计算还发现了Co13团簇坍塌过程中的一个新的坍塌机制,这个机制帮助延缓团簇从三维结构向二维结构的转变。　　 第二部分：首先讨论了金刚石中氮空位缺陷的声子振动性质。通过第一性原理的电子结构计算,我们展示了氮空位缺陷中心导致了大量的局域化程度不同的准局域振动模的出现。描述和分析了氮空位缺陷中心基态和激发态的准局域振动模的振动形式和对称性。发现在氮空位缺陷中心的激发态高对称C3v结构存在一对不稳定的局域模,有着负的频率。稳定的激发态有着低对称(C1h)结构。这是Jahn-Teller效应的一个直接标志,并且我们的研究支持了弱耦合机制的动力学Jahn-Teller效应的存在。我们也将计算结果和相关的振动实验数据包括氮空位缺陷中心光学发射和吸收谱作了比较。这个研究直接证明了,准局域振动模对金刚石中氮空位缺陷中心的光学性质有重大影响,并从振动模中确认了最重要的准局域模群。这些结果可以帮助深入理解氮空位缺陷中心的光学性质和伴随着晶格振动的轨道驰豫。接着,同样是基于密度泛函理论的第一原理方法,我们研究了金刚石中带负电的氮空位缺陷中心激发态的Jahn-Teller效应。详细分析了对Jahn-Teller畸变有贡献的振动模以及Jahn-Teller畸变路径。所得结果支持了氮空位缺陷中心在激发态时存在弱耦合的动力学Jahn-Teller效应(dJTE),此效应导致零声子线的宽度对温度出现反常依赖性,即T3或T5代替了常规的T7依赖性。