碳基纳米复合材料的制备及其光催化性能的研究

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碳量子点(CQDs),作为一种新型碳基纳米材料,因其优异的光学吸收性质、无毒性且简单的制备方法,在光催化领域作为光敏剂有着很好的应用前景。然而,碳量子点受光照激发产生的电子-空穴对容易复合,光敏化效率并不高。此外,易溶于水的碳量子点难以从水相反应中回收,在循环利用方面存在局限。因此,寻找合适的载体及电子传输体是提高CQDs光敏化效率的重要途径。另外,单纯的碳量子点在可见光区域吸收较弱,因此,对CQDs光学吸收的调控也成为提高其光敏化效率的重要策略之一。另一种碳基纳米材料——三维石墨烯气凝胶(GA),近年来在光催化领域也逐渐引起人们的关注。GA因其发达的微观三维网状结构,具有比二维石墨烯更突出的电子迁移能力。此外,GA因其具有机械性能好、吸附能力强、易于回收等优点,成为理想的光催化剂复合载体。在调控CQDs光吸收性能方面,有大量文献指出杂原子的引入可以提高其在可见光区域的光吸收性能。因此,我们选择CQDs为研究对象,通过制备碳量子点/三维石墨烯气凝胶(CGA)和氮掺杂碳量子点/三维石墨烯气凝胶(NCGA),研究GA的引入和氮掺杂对CQDs光催化活性的影响,并对其反应机理进行深入研究。本文主要内容和创新点包括:1、采用简单的一步热解法制备了形貌规则、产量高的CQDs和氮掺杂碳量子点(NCQDs),并通过各类表征手段分析了其形貌、化学结构以及光吸收性能等。2、将所合成CQDs与氧化石墨烯在水热条件下自组装形成CGA,并将其应用于光催化降解重金属离子的反应。与CQDs相比,CGA复合材料的光催化活性有了明显提高。基于实验数据分析,本文提出了 GA提高CQDs光催化活性的相关机理。该研究丰富了 CQDs光催化活性的提高途径,同时促进了石墨烯材料作为助催化剂的应用研究。3、通过重新水热的方法再生CGA,可以解决CQDs光照后失活的问题,实现对CGA的循环利用。该方法有望实现对其他稳定性较低的催化剂的循环利用。4、通过一步水热法制备了 NCGA,探究氮掺杂对CQDs活性的影响。与CGA相比,NCGA的光催化活性有了进一步提高。基于表征数据分析,本文提出了氮掺杂对提高碳量子点光催化活性的相关机理。该研究进一步证实了氮掺杂对CQDs光吸收性能的可调性,为提高CQDs光催化活性提供更多途径。
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