基于MOFs材料对水中有机污染物吸附与降解研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hacker888888
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
作为环境中广泛存在的污染物质,盐酸四环素(TC)和双氯芬酸钠(DCF)对水生环境和人类健康造成了严重威胁。混合金属的MOFs因其具有独特的理化性质,因此在环境领域展示出良好的应用前景。本文采用一步溶剂热法,成功制备出两种混合金属的MOFs,即MIL-53(Fe,Co)和MIL-53(Fe,Co,Ni),然后将其用作吸附剂用于吸附去除水中的四环素和双氯芬酸钠,同时对吸附机制进行了深入分析;此外,获得的MOFs材料还用来活化过硫酸盐(PS),以此对四环素进行氧化降解。本论文取得的主要结论如下:在MIL-53(Fe,Co)对TC的吸附与降解过程中,当铁和钴的摩尔量比为1:2时,材料对TC有更优的吸附和降解效果。MIL-53(Fe1Co2)的吸附过程符合准二级模型和Langmuir模型,表明吸附过程为单分子层吸附且以化学吸附为主。为将TC彻底去除,进一步进行了TC降解实验。结果显示,MIL-53(Fe1Co2)在p H为6时对TC的去除效果最佳,且在20 min时去除率可达92%。XPS分析表明,MIL-53(Fe1Co2)中的Co2+、Fe2+等可以激活PS对TC进行氧化,同时存在的高氧化性的Co4+可以直接氧化TC,更进一步推进TC的降解效果。猝灭实验表明,建立的MIL-53(Fe1Co2)/PS氧化体系中主要的活性物种是硫酸根自由基。在MIL-53(Fe,Co,Ni)对TC的吸附与降解过程中,当引入铁、钴、镍摩尔量比为1.5:1:0.5时,材料对TC有更强的吸附和降解效果。溶液中共存的Cl-、NO3-和黄腐酸(HA)不会与TC竞争活性位点,但CO32-会抑制对TC的吸附。经过5次循环后,TC去除率仍达82%以上。吸附过程符合准二级模型和Langmuir模型,表明吸附过程为单分子层吸附并以化学吸附为主。降解实验表明,MIL-53(Fe1.5Co1Ni0.5)/PS在p H为6时可达91.69%。体系中共存的Cl-、CO32-和HA会明显抑制对TC的降解效率,而NO3-对TC的降解无明显影响。XPS分析结果表明,MIL-53(Fe1.5Co1Ni0.5)中引入Ni后,出现电荷转移情况,证明材料可成功激活PS氧化污染物,体系中不仅存在可活化PS的Co2+、Ni2+等,还存在高氧化性的Co4+直接氧化TC。采用MIL-53(Fe1Co2)和MIL-53(Fe1.5Co1Ni0.5)对DCF进行了吸附实验,最佳条件为p H4、材料添加量为5 mg。此外,溶液中共存的Cl-、NO3-及HA对DCF吸附过程的影响较小。MIL-53(Fe1Co2)和MIL-53(Fe1.5Co1Ni0.5)对DCF的吸附过程均符合准二级模型和Langmuir模型,表明吸附过程为单分子层吸附且以化学吸附为主。重复实验表明催化剂吸附DCF具有良好的再生能力和可回收性。
其他文献
热化学反应制氢技术由于可以使用石化能源、生物质及其衍生物和有机垃圾等多种原料且工艺相对成熟,近年来备受关注。热化学反应由于热力学平衡的限制,反应达到平衡后失去了持续产氢的驱动力。在高温反应条件下原位分离氢气可以打破热力学平衡,促进反应持续产氢。虽然具有H2渗透选择性的二氧化硅膜反应器既提高热化学制氢反应效率又得到高纯氢气产物,但是受限于二氧化硅膜的湿热稳定性问题,二氧化硅膜反应器极少用于高温蒸汽重
学位
目的 运用数据挖掘技术分析针灸治疗梨状肌综合征(PS)的选穴规律。方法 检索中国知识资源总库(CNKI)、万方数据知识服务平台(万方数据)、维普中文期刊服务平台(维普网)、中国生物医学文献数据库(CBM)、PubMed、Embase、Cochrane Library建库至2022年10月1日收录的针灸治疗PS的临床研究文献,利用Excel2019建立处方用穴数据库,采用SPSS Modeler 1
期刊
厌氧消化技术(AD)能同步实现污水处理和资源回收,而传统厌氧消化处理存在着底物利用率低,甲烷产量低等缺点,制约了厌氧消化技术的发展。电化学系统(BES)强化厌氧消化技术能通过增强电子传递效率,提高微生物的代谢活性,从而提高底物利用效率与甲烷的产量。本研究将BES应用在厌氧消化系统中,以-0.8 V的外加电压供给,构建能处理实际石化废水的高效产甲烷厌氧消化反应器。主要的研究发现如下:本研究利用BES
学位
磷是维持生物体生长发育所必需的元素。植酸磷作为植物或饲料中磷的主要储存形式,由于动植物体内缺少水解植酸磷的植酸酶,不能很好地利用饲料及土壤中的植酸磷,造成了磷的浪费;同时,动物的高磷粪便排入环境,也造成土壤和水体污染;如何提高磷的利用率,节约磷资源,缓解磷污染成为急需解决的问题。植酸酶可水解植酸生成易被动植物体直接吸收利用的肌醇衍生物与磷酸,因此,本论文将围绕产植酸酶菌株Enterobacter
学位
导电材料(CMs)可以通过加速电活性细菌和产甲烷菌间的种间电子转移来提高厌氧甲烷的生成量以及生成速率。然而,直接投加导电材料的成本问题以及其比表面积的限制使其在厌氧消化工程中难以得到应用。在本研究中,将5 wt%、10 wt%、15 wt%和20 wt%的导电多壁碳纳米管(MWCNTs)与高密度聚乙烯(HDPE)混合,制备了新型导电悬浮载体,并将其应用于生物膜活性污泥复合工艺(IFFAS)中。对这
学位
偶氮染料和重金属Cr(Ⅵ)通常共存于纺织和印染废水中。由于这类污染物对生物具有致畸、致癌和致突变作用,因此它们的处理受到了人们的关注。然而,微生物在厌氧条件下代谢缓慢,导致这类污染物的厌氧生物去除速率低。黄素作为氧化还原介体,能够加速它们的厌氧生物还原。为了更好的应用黄素,特别是废弃生物质中的黄素,本文制备了一种新型黄素印迹磁性颗粒(MMIPs),研究了MMIPs吸附水体或剩余污泥碱解液中黄素的性
学位
抗生素目前被广泛地用于医疗、畜牧业、水产养殖业等行业中,大量抗生素通过废水排放等方式进入环境当中,不仅会直接威胁生物健康和生态系统安全,还会导致病原微生物产生耐药性,进一步增大抗生素的环境风险。由于抗生素结构复杂,其在环境中很难通过传统污水处理工艺直接去除。综上,高效去除污水中的抗生素类物质已经成为目前污水处理的当务之急。高级氧化技术是目前废水处理研究领域的热门技术,其可以通过反应体系中强氧化性的
学位
提出基于5G连接的集中式可编程逻辑控制器(PLC)组网架构。通过将生产环节中的物理实体PLC虚拟化,并将虚拟化PLC集中部署在靠近工业现场的边缘算力载体上,结合5G系统确定性增强,实现PLC全向无线化。围绕“基于软性确定性连接的全局集中式协同控制”思路,分析集中式PLC组网架构中涉及的确定性、差异化、降成本和安全性等挑战,并重点给出关键使能技术体系。
期刊
近年来,轮胎磨损颗粒(Tire Wear Particles,TWPs)逐渐被归类为微塑料污染。大量的TWPs进入环境后,最终会沉积在近岸沉积物中,对海洋生物造成不利影响。TWPs及其渗滤液的化学成分非常复杂,目前很少有研究确定是何种化学成分导致了TWPs渗滤液对海洋生物的毒性。因此,本研究将日本虎斑猛水蚤(Tigriopus japonicus)作为实验物种,对轮胎磨损颗粒及其渗滤液进行成分分析
学位
科技成果转化效率是衡量制造业创新能力的重要指标,是由科技创新成果到经济效益的跨越,是科技进步支撑经济发展的体现,也是制造业由大转强的关键。基于此,文章构建了制造业科技成果转化过程的两阶段链式网络DEA模型,以2014—2020年的20种制造业行业科技创新数据为样本,采用DEArun计算并分析评价了制造业科技成果转化不同阶段的效率和整体效率。研究发现:制造业整体科技成果转化效率偏低,发展不均衡,成果
期刊