【摘 要】
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药品和个人护理品（Pharmaceuticals and personal care products,PPCPs）是一类新兴有机污染物,邻苯基苯酚（OPP）作为PPCPs中代表性的酚类物质频频在地表水中被检出。常规水处理手段难以有效去除OPP,近年来紫外协同氯高级氧化工艺因其能高效降解有机污染物和维持水体持续消毒能力等优点引起了人们的关注。本文采用UV-LED/NaClO工艺对水中OPP的降解进
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药品和个人护理品（Pharmaceuticals and personal care products,PPCPs）是一类新兴有机污染物,邻苯基苯酚（OPP）作为PPCPs中代表性的酚类物质频频在地表水中被检出。常规水处理手段难以有效去除OPP,近年来紫外协同氯高级氧化工艺因其能高效降解有机污染物和维持水体持续消毒能力等优点引起了人们的关注。本文采用UV-LED/NaClO工艺对水中OPP的降解进行了研究,以硝基苯（NB）、苯甲酸（BA）和二甲氧基苯（DMOB）为探针物质,利用竞争动力学确定了UV-LED/NaClO工艺中HO·、Cl·和ClO·的稳态浓度及其与OPP的二级反应速率常数,测定了自由基对OPP去除的影响及贡献,考察了氧化剂投加量、溶液初始p H值、阴离子（CO3-和NO3-）和天然有机物（DOM）等因素对不同组分去除OPP相对贡献的影响。以5,5-二甲基-1-吡咯啉-N-氧化物（DMPO）为自由基捕获剂,通过电子顺磁共桭（EPR）鉴定识别了反应涉及的自由基。采用GC-MS和LC-MS对UV-LED/NaClO工艺降解OPP过程中的中间产物进行鉴定并结合密度泛函理论（DFT）分析,推测了反应途径。构建了发光细菌急毒性实验和SOS/umu遗传毒性实验等基于短期毒理学实验的毒性评价方法,对采用树脂分离方法分离后的反应溶液进行了毒性评估和产物鉴定,结合产物鉴定结果初步探讨反应产物与溶液毒性的关系。研究主要结论如下:UV-LED/NaClO可以有效降解OPP,一级动力学常数kobs为0.2752 min-1（R~2=0.9934）。当NaClO投加量为3 mg·L-1时,在EPR中检测识别到HO·和Cl·。HO·、Cl·和ClO·与OPP的二级反应速率常数分别为1.86×10~9、1.33×1011和2.18×10~8L·mol-1·s-1,在此条件下NaClO、UV-LED、HO·、ClO·、Cl·及其他组分对OPP去除的相对贡献分别为22.17%、19.15%、5.01%、6.44%、31.13%和16.1%。Cl·、NaClO、UV-LED和其他组分对OPP去除贡献较大。中性条件有利于OPP的降解,ClO·的贡献随p H的增加而增大,而Cl·的贡献则随p H的增加而降低,HO·贡献几乎不受p H影响。增加NaClO投加量可以提高OPP的去除和ClO·的相对贡献,但HO·和Cl·的相对贡献则随NaClO投加量的增加而减小。CO32-和NO3-对OPP的去除有促进作用,HA抑制了UV-LED、NaClO和UV-LED/NaClO工艺中OPP的去除,纯水中OPP有更快的降解速率。OPP原子中易受亲电攻击的原子为11C、5C和4C,易受亲核攻击和自由基攻击的原子为5C和11C。UV-LED/NaClO工艺中OPP的降解产物主要为苯酚、邻氯苯酚和对苯二酚等14种产物,OPP的降解途径可能为HO·和RCS的加成和取代反应和因氧化作用导致的开环反应。UV-LED/NaClO工艺降解OPP过程中反应溶液急性和遗传毒性先上升至67%和594.19再下降为13%和281.35。反应溶液分离而出的组分P50和P80具有较高的急性毒性和遗传毒性,由此推测具有毒性效应的产物可能是在反应中期生成的两种醛类产物。ECOSAR软件对产物的生态毒性的预测结果表明OPP降解过程中的产物几乎都具有毒性效应,且高于母体污染物。UV-LED/NaClO工艺可以有效去除OPP,但需注意去除过程中降解产物带来的生态安全风险。
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