【摘 要】
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电解水产氢因其成本低、反应物与生成物均为清洁材料等特点,被认为是利用氢能解决新世纪能源危机的重要技术之一。但是,一般情况下电解水产氢的反应速率较慢,限制了其在商业生产领域中的应用。为提高析氢速率,选择合适的电催化产氢催化剂十分重要。然而,电催化产氢性能较好的催化剂多为贵金属或过渡金属化合物,原材料价格昂贵且储量较小。因此,必须研发出电化学催化性能更好、制备工艺更简易、低成本无污染的电催化产氢催化剂
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电解水产氢因其成本低、反应物与生成物均为清洁材料等特点,被认为是利用氢能解决新世纪能源危机的重要技术之一。但是,一般情况下电解水产氢的反应速率较慢,限制了其在商业生产领域中的应用。为提高析氢速率,选择合适的电催化产氢催化剂十分重要。然而,电催化产氢性能较好的催化剂多为贵金属或过渡金属化合物,原材料价格昂贵且储量较小。因此,必须研发出电化学催化性能更好、制备工艺更简易、低成本无污染的电催化产氢催化剂。钒作为自然界含量较多的元素,钒化合物广泛运用于人们日常生产生活中,其中V2O3和VC具备一定电催化产氢性能,但要用于实际的商业生产领域,其催化性能仍需要进一步提高。在本论文中,围绕着高性能催化产氢催化剂的研发,我们研究了Ni-V2O3和C-VC复合材料的制备以及制备条件对于复合材料形貌结构与催化性能的影响。所开展的主要研究工作和所获得的主要研究结果有:(1)研究了Ni-V2O3和C-VC复合材料的制备工艺和生成机理。采用电化学熔盐法,在850℃的高温下,施加电解电压于熔融Na VO3,使VO3-得到电子还原为V2O3。当电解用阴极材料为泡沫镍时,V2O3沉积在泡沫镍上构成丰富的Ni/V2O3界面,形成复合材料Ni-V2O3;当电解用阴极材料为碳布时,V2O3在高温下还原为VC,VC沉积在碳布上形成复合材料C-VC。(2)研究了电解条件对复合材料的形貌结构与催化性能的影响。实验发现,电解电压相对电解时间而言,对复合材料的影响程度更大。在2.8 V的电解电压下电解5 min,在泡沫镍表面所形成的V2O3呈纳米带阵列结构,比表面积大,活性位点多,形成的复合材料Ni-V2O3催化产氢性能最佳。酸性条件下,在极化曲线电流密度达到10 m A cm-2时,过电位只需要159 m V;在电解电压2.2 V下电解30 min在碳布表面所形成的VC呈互连的纳米线排列,构成高效的电子转移网络,有大的比表面积和充分暴露的活性位点,复合材料C-VC催化产氢性能最佳,在酸性条件下,只需要141 m V的过电位即可实现电极10 m A cm-2的极化曲线电流密度。(3)将所制备的复合材料、基底材料、负载了Pt/C的和负载了前驱物的基底材料的催化产氢性能进行了对比研究,表明了材料之间的复合是在不同材料之间产生了界面,而这种界面有效影响了复合材料的性能。测量复合材料对HER的电化学催化性能表明,酸性条件下,在Ni-V2O3合成过程中,泡沫镍在沉积V2O3后电荷转移电阻减小,材料比表面积增加,活性位点充分暴露,泡沫镍与V2O3构建的Ni/V2O3界面可促进基底和反应中间体之间的电子转移,泡沫镍与V2O3在电催化产氢上存在协同效应;类似的,在C-VC合成过程中,碳布在沉积VC后电荷转移电阻亦减小,材料比表面积增加,活性位点充分暴露,C-VC的催化产氢性能远优于碳布与VC,C-VC的塔菲尔斜率仅为60.04 m V dec-1,表明碳布与VC在电催化产氢方面存在协同效应。
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