将可逆交联点引入到弹性交联网络中,能够赋予材料可自愈合、可重复加工等特殊性能。在本课题组的前期的工作中,利用铝离子与羧基之间的配位作用构建了一种新型的弹性交联网络（Al-GCS）:但由于铝离子与羧基能够形成强而稳定的配位作用,材料的自愈合性能较差。本文首先针对上述不足,对原有的Al-GCS配位结构进行改进,利用伯胺基（-NH₂）为配体与金属铝离子（Al（III））之间的配位相互作用构建了一类新型聚硅氧烷弹性体（PDMS-NH₂-Al-x）:伯胺基上的氮原子具有孤对电子对,能够提供给金属离子的空轨道,形成弱而不稳定的配位键,从而使其具有在低温（-20℃）下自愈合的能力。对本体聚合法合成端/侧氨丙基聚硅氧烷的路线进行了改进,合成得到了分子量和氨值均可控的氨基改性聚硅氧烷（PDMS-NH₂）。通过FTIR-ATR、¹³C-NMR、²⁷Al-NMR证实PDMS-NH₂-Al在固体状态时,Al（III）能够与六个N原子形成六配位的配位结构;并研究了不同的金属离子/配体比例对材料力学性能、粘弹行为以及自愈合行为的影响规律,发现可通过调控体系中的配体/金属离子投料比来调控材料的性能。随后,根据基于羧基（-COOH）和胺（-NH₂）之间的质子转移现象所构建的离子氢键,提出了利用廉价且可再生的柠檬酸作为非共价交联剂来制备基于离子氢键的聚硅氧烷超分子弹性体（PDMS-NH₂-C-x）:研究了体系中[-COOH]/[-NH₂]的摩尔比对交联网络的力学性能、粘弹行为和自愈合特性的影响。研究表明,PDMS-NH₂-C-x是一类在常温下无结晶微区的弹性体,温度升高有利于离子氢键的解离。当[-COOH]/[-NH₂]>1（即羧基过量）时,羧基的存在能够显著的提高材料的机械性能、增加交联网络的稳定性,但是降低了自愈合能力。由于体系中无共价交联结构,PDMS-NH₂-C-x还具有优异的可再加工性能。