面对化石能源的迅速消耗和日益恶化的环境污染问题,我们迫切需要找到一种生产成本低、可持续且环境友好型新能源来替代传统的化石能源。目前,太阳能、风能、水能和地热能等多种新能源均得到开发与利用。其中,太阳能凭借近乎取之不尽的优势和高效的递送能力备受关注,有望成为传统能源强有力的替代品。理论上,在1小时内到达地球表面的太阳能足以承担起全球全年的能源消耗。然而,太阳光照射的间歇性特点使得太阳能很难被直接高效的利用。科研人员正努力将太阳能转变成其他可被直接利用的能源,如电能、热能,甚至是化学能。氢能源凭借燃烧热值高,产物无污染,方便存储和运输等优点在化学能中脱颖而出,将太阳能转变成氢能因此备受科研人员青睐。光合成有机体如绿色植物、细菌和藻类中普遍存在的氢化酶能够在太阳能的驱动下,将二氧化碳和水转变成碳水化合物或者氢气,从而将太阳能以化学键能的形式储存下来。然而,将天然氢化酶从有机体中提取出来的成本高,且脱离蛋白环境易失活的缺陷限制了天然氢化酶的大批量开发与利用。因此,科研人员在设计与合成天然氢化酶模拟物、构建光催化产氢体系上付出了许多的时间和精力。然而,大多数的人工氢化酶模拟物是由过渡金属如铁、镍和钴构成的金属配合物,水溶性大多很差,不能在水溶液中光催化产氢。为了增加人工氢化酶模拟物的水溶性,通常采取的途径包括:在氢化酶模拟物上共价连接亲水基团如氨基、羧基;将氢化酶模拟物连接到水溶性好的合成大分子如聚丙烯酸、聚乙烯亚胺上,或者连接到多肽如细胞色素、蛋白如黄素氧还蛋白、铁氧还蛋白和Q96C-NB桶状蛋白上;将氢化酶模拟物连接到水溶性好的膜状生物质如囊泡、Aβ16-22多肽自组装膜上,或者包入凝胶、胶束和主客体大分子如环糊精的疏水内腔中。在本论文中,我们采用了碱性组蛋白H1作为蛋白母体。其富含赖氨酸、精氨酸的本质使得其成为共价连接铁铁催化剂的优秀平台。我们设计并合成了一系列带有不同铁铁催化剂含量的组蛋白基氢化酶模拟物Histone-g-Fe2S2(H-Fe),并且研究了H-Fe的形貌、光物理性能、光电化学性能。我们也利用这些氢化酶模拟物构建了水相光催化产氢体系,并探索了光敏剂、催化剂、电子供体的浓度以及体系pH对催化产氢性能的影响。最后,我们设计并合成了四种结构不同的铁铁催化剂,比较了它们在光物理性能和光电化学性能上的差异,并且研究了以它们为中心构建的光催化体系的产氢效率。本论文可细分为以下两个部分工作。在第一部分工作中,我们将铁铁催化剂Fe2S2-NHS通过酰胺化反应共价连接到组蛋白H1上,制备了一系列具有不同组成比例的氢化酶模拟物。紫外可见光谱和红外光谱共同验证了组蛋白和Fe2S2-NHS之间的有效结合。动态光散射分析图和透射电子显微镜结果表明组蛋白在经Fe2S2-NHS修饰后,形成的氢化酶模拟物可自组装形成结构紧密的蛋白纳米粒子,Zeta电势变化进一步验证了这一结果。圆二色谱显示Fe2S2-NHS修饰会诱导组蛋白构象发生改变,形成更多的有序二级结构,这有利于电子传递的发生。循环伏安法测试结果共同表明氢化酶模拟物和光敏剂间能够发生有效的电子传递。光电流响应测试和电化学阻抗谱分析显示组蛋白的引入有利于电子转移,降低电荷复合。最后,光催化析氢实验表明带有高含量铁铁催化剂的H-Fe-1拥有最高催化活性,可在6小时内产生超过1毫升的氢气,产氢TON值是自由铁铁催化剂体系的6倍。在第二部分工作中,我们设计并成功合成了四种结构不同的铁铁催化剂,通过核磁谱和质谱共同证明合成方法的有效性。并借助紫外可见光谱、红外光谱、循环伏安法和电化学阻抗谱等手段探究了它们的光物理性能和光电化学性能。最后,我们以四种不同的铁铁催化剂为核心,构建了光催化产氢体系,以研究铁铁催化剂结构上的差异对催化产氢性能的影响。