通过将导电填料添加到绝缘聚合物基体中,就能得到具有压阻特性的导电聚合物纳米复合材料(CPNCs)。其具有柔性好、成本低廉、无毒性、耐久性高和易于加工成型等优点。因为CPNCs在人工电子皮肤、人工智能系统和可穿戴医疗保健等各种柔性触觉传感器中具有广阔应用前景,所以该类型压阻材料已经成为热门的研究课题。然而,传统的CPNCs在实际应用中面临的一个主要问题是其在手指敏感区间(<100 kPa)内的压阻敏感度(S)较差,而该压敏区间对于轻微触摸和目标操纵非常重要。因此,如何改善CPNCs在0-100 kPa敏感区间内的压阻敏感度成为CPNCs面临的关键难题。研究表明,在聚二甲基硅氧烷(PDMS)这样一种典型柔性硅橡胶基体中添加少量多壁碳纳米管(MWCNTs)或石墨烯纳米片(GNPs)等纳米碳填料将使得CPNCs具有高压阻敏感特性。然而,由于纳米碳填料本身的结构和物理特性使得其在溶剂中存在兼容性差、在PDMS基体中存在分散不均匀且界面结合较弱等难题,导致CPNCs存在压阻敏感度下降、成本高、柔性差和功耗大等缺点,最终严重阻碍了纳米碳/硅橡胶纳米复合材料压阻敏感度的进一步提高和工业化应用。为解决以上难题,本文基于纳米碳填料间的渗流理论、隧道效应和纳米复合材料内形变诱导导电网络重构的压阻机理,采用非共价功能化技术来对纳米碳填料进行结构构建,并通过调整导电填料在PDMS基体中的含量实现导电网络结构构建,研究了纳米碳/硅橡胶复合材料导电结构与压阻特性之间的关系,并对相应压阻机理进行了分析,具体内容如下:高性能的压阻材料具有高压阻敏感、低杨氏模量和高电导率的特点。采用聚苯基甲基硅氧烷(PPMS)非共价功能化MWCNTs(P-MWCNTs),并按一定填充量添加到PDMS基体中以获得具有高性能的P-MWCNTs/PDMS复合材料。具有核/壳结构的P-MWCNTs在有机溶剂氯仿(CC14)中表现出优异的长期稳定性,并且在PDMS基体中能均匀分散,其显著改善了纳米复合材料的电、机械和压阻特性。当P-MWCNTs填充量稍微高于其渗流阈值(φc=0.74 vol.%)时,即纳米复合材料在= 0.75 vol.%时具有高性能的特点,其压阻敏感度S=8.09×10-3kPa-1(0-100kPa),杨氏模量E=489.50 kPa,电导率 σ=1.24×10-4 S/m。与其它压阻材料相比,CPNCs在0-100 kPa内的压阻敏感度相对较低,这是制约其广泛应用的一个主要缺点。通过乙烯基封端的聚二甲基硅氧烷(Vi-PDMS)非共价功能化缠绕在P-MWCNTs表面制备具有核-双壳结构(V-P-MWCNTs)的新型导电填料。导电填料V-P-MWCNTs在PDMS基体中表现出均匀的分散性以及良好的界面相互作用。当V-P-MWCNTs填充量稍微高于其渗流阈值(φc= 0.19 vol.%)时,即V-P-MWCNTs/PDMS复合材料在φ=0.20 vol.%有高压阻敏感度的特点,其压阻敏感度 S = 22.16×10-3 kPa-1(0-100 kPa)。聚合物基体中导电网络结构和导电填料空间分布在决定CPNCs的压阻特性方面起到重要作用。以上两个方面的问题通过不同长径比功能化MWCNTs(如F-ARH或F-ARL)就能同时调控,最终得到纳米复合材料的压阻敏感可调。由于不同的结构和空间分布,具有低成本性能的F-ARH/PDMS复合材料(φ低至0.20 vol.%)具有可调的压阻敏感度(S从6.56×10-3到22.16×10-3kPa-1)。而具有低功耗性能的F-ARI/PDMS复合材料(σ低至3.12×10-3 S/m)也具有可调的压阻敏感度(S从8.09×10-3至69.76×10-3 kPa-1)。2D结构的导电填料通常对聚合物基体中导电网络结构的重构起到重要作用。将PPMS功能化GNPs的导电填料(P-GNPs)填充到PDMS基体中以获得P-GNPs/PDMS复合材料。具有三明治结构的P-GNPs在PDMS基体中表现出均匀的分散性和优异的界面相容性,并显著提高纳米复合材料的电、机械和压阻特性。当P-GNPs填充量稍微高于其渗流阈值(φc=2.96 vol.%)时,即纳米复合材料在= 3.00 vol.%处具有较高负压阻敏感度(S=-105.22×10-3 kPa-1(0-10 kPa)),低杨氏模量(E=408.26 kPa),高电导率(σ=1.28×10-6S/m)。