钙钛矿锰氧化物和钴掺杂二氧化锡薄膜电磁性能的原位调控研究

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随着社会信息化进程的加快,传统的半导体、铁电、铁磁等单一功能材料已经日渐不能满足社会发展的需要,多铁性复合薄膜材料因其磁电转换系数高,易于制备成多功能器件而备受关注。其中,准2-2结构层状磁电复合薄膜材料可以实现对整个衬底的完全极化,具有外延界面结构,界面应力耦合强,可以有效地提高磁电耦合效应。目前构建准2-2结构磁电复合薄膜材料的主要方式是将磁性薄膜生长在具有高压电性能的单晶衬底(如PMN-PT)上。  钙钛矿锰氧化物的电荷和自旋自由度对晶格畸变极为敏感,衬底诱导的应变对锰氧化物薄膜的电输运性能、磁性能、居里温度、相分离、电荷有序等物理性能有着非常重要的影响。(La1-xPrx)0.67Ca0.33MnO3(0≤x≤0.5)和La1-xCaxMnO3(0.5≤x≤1.0)作为两个典型锰氧化物系统的代表,随着掺杂组分的变化,会在低温下分别出现电子相分离和电荷有序态等物理现象。SnO2基稀磁半导体的电磁性能与其载流子浓度密切相关,并且其载流子浓度比锰氧化物低2-3个数量级,这给设计相应的场效应晶体管以实现对其物理性能的可重复的且非挥发的调控提供了可能。为了避免氧含量、局域Jahn-Teller型晶格畸变、界面死层等因素的影响,采用(001)和(111)取向的PMN-PT和PIN-PMN-PT铁电单晶作为衬底,设计相应的“氧化物薄膜/铁电单晶”外延异质结构,围绕(La1-xPrx)0.67Ca0.33MnO3(0≤x≤0.5)、La1-xCaxMnO3(0.5≤x≤1.0)和SnO2∶Co(5%)薄膜“应变/电荷—结构—物理性能”之间的关系开展了以下研究工作:  (1)采用脉冲激光沉积法在PMN-PT(001)和PIN-PMN-PT(111)单晶衬底上制备(La1-xPrx)0.67Ca0.33MnO3(0≤x≤0.5)和La1-xCaxMnO3(0.5≤x≤1.0)外延薄膜,通过对单晶衬底施加沿厚度方向的电场,研究了衬底初次极化、极化方向反转、逆压电效应、铁弹效应以及电场诱导的结构相变对薄膜的晶格应变、电输运性能、磁性能、相分离、居里温度TC、电荷有序相变温度TCo和电荷有序态的稳定性等物理性能的影响。研究结果表明,在室温下衬底极化诱导的晶格应变对薄膜的物性影响起主导作用。衬底极化诱导的面内压应变会减小薄膜所受的拉伸应变,从而使薄膜的TC和铁磁性增强,TCo和电阻率减小。磁场可以调控衬底极化诱导的应变效应,应变也可以调控磁电阻效应。采用相分离模型,可以对晶格应变和磁场之间的相互耦合作用进行合理的解释,相分离强度可以通过测量不同磁场和温度作用下的(△R/R)strain来定性表征。利用铁弹应变效应,可以在室温下通过电场脉冲诱导La0.5Ca0.5MnO3薄膜电阻的非挥发性调控。  (2)采用脉冲激光沉积法在PMN-PT(111)衬底上制备不同厚度(15,30,45 nm)的SnO2∶Co(5%)外延薄膜,通过对单晶衬底施加沿厚度方向的电场,研究了衬底极化和极化方向反转诱导的界面电荷对薄膜结构、载流子浓度、电阻和磁阻等物理性能的影响以及铁电场效应与薄膜厚度、温度、光照等条件的关系。研究结果表明,在室温下铁电场效应对薄膜的电输运性能起主导作用。衬底正向极化使得薄膜的电子浓度增大、电阻和磁阻减小,而负向极化则使得薄膜电子浓度减小、电阻和磁阻增大。随着薄膜厚度降低或者温度下降,铁电场效应越来越明显,而白光和紫外光辐照则会抑制铁电场效应。利用PMN-PT衬底两个稳定的极化态,电场脉冲可诱导SnO2∶Co薄膜电阻在室温下出现高达329%的非挥发性调控。
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