分子光谱学是一门重要的学科，它通过宏观的光谱学实验帮助人们了解分子微观的结构和性质，在化学、天文以及环境科学等研究领域都有着广泛应用。分子光谱学的许多研究内容与人们的生活都息息相关，例如对大气分子的研究可以帮助人们更好地了解温室效应各种途径的机理，了解大气分子光化学对臭氧层的作用，以及逐年增加的各种污染物排放对大气的影响。另外随着实验技术的改进，人们可以更多地模拟天文环境下（低温）的气体光谱，且由此发展了一套可以进行相互作用乃至动力学研究的实验手段—–低温基质隔离光谱技术。本论文的主要工作即为为二氧化碳等分子的高分辨低温基质隔离光谱研究，我们在理论上对二氧化碳等分子间的微观相互作用进行了计算模拟，其结果可以用来对实验室进行的高分辨低温基质隔离光谱实验进行理论上的解释或探讨。另外，作为本实验室的传统研究内容之一，我们还对氧化亚氮同位素分子的气态光谱进行了分析，该结果将有助于完善现有的光谱数据库，并且帮助修正现有的有效哈密顿量模型中的部分参数。在第一章中我们首先对简单线性分子红外的（振转）光谱的原理进行简单介绍，这也是我们在第二章中所介绍工作的理论基础；另外，对于基质隔离光谱技术也进行了简单的介绍，这与论文第三、四章的工作息息相关。第二章里我们探测并分析了¹⁵N₂¹⁶O同位素分子在1650-3450 cm^-1波段中的红外傅里叶变换光谱，得到了73个谱带的7743根跃迁谱线并通过拟合得到了它们的光谱参数。相对于另外三种同位素¹⁴N₂¹⁶O、¹⁵N¹⁴N¹⁶O和¹⁴N¹⁵N¹⁶O来说，¹⁵N₂¹⁶O谱线的预测值与观测值间的误差要大很多，位置误差在-0.65～0.7cm 1之间，这表明¹⁵N₂¹⁶O目前的有效哈密顿量模型仍然缺乏一些重要的参数，这也有待于更多的实验数据来补充和完善。第三章我们首先简要介绍了冉翃等人通过理论计算研究CO₂-H₂相互作用的基本方法，并以此为基础构建了CO₂分子在12个H₂分子包围下（hcp或fcc晶格中）的势能面情况，以此势能面所展开的讨论则在第四章中介绍；另外，对于H₂O…CH₃OH这样一个典型的体系（各自的分布较广，相互作用较强，氢键体系），我们使用从头算方法分析了它的各个振动模式以及相互作用所引起的频率变化，与实验的比对我们更多引用的是低温基质隔离光谱所测得的数据，并取得较好的一致性，这也给使用低温基质隔离光谱研究类似的相互作用体系提供了一个实例上的支持。更多更细致的工作则有待进一步开展。第四章中我们探测了CO₂分子在仲氢基质中的一系列红外光谱，得到了很丰富的ν3谱带结构。为了解释这些结构，我们通过一系列实验手段（包括同位素取代实验、“退火”处理以及变化CO₂和O₂等分子的浓度等）和理论计算（即第二章所介绍的势能面模拟）进行了探讨。我们的结论是较大的谱带分裂是由于CO₂分子所处的环境（主要为晶格效应所造成的能级分裂）造成的，而更精细的谱线结构则是由于CO₂分子周围的正氢分子的影响（正仲氢交换效应），且其谱线可以根据最近邻的正氢分子的个数1,2,3...一一进行归属。针对不同的体系，类似的实验和理论工作仍在进行中。