【摘 要】
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为了实现“碳达峰”、“碳中和”的能源革命和环保诉求,锂硫电池是目前最有潜力的储能设想之一。但受限于正极硫物种穿梭效应、动力学缓慢等,其商业化应用进程一直停滞不前。针对以上科学问题,我们结合了碳材料和金属硫化物各自的优势,通过异质结策略和缺陷工程设计了两类富缺陷异质结硫宿主材料,以提高锂硫电池的电化学性能,并详细探究了异质结上的缺陷位与锂硫电池反应动力学的相互关联性。具体研究内容如下:(1)Co9S
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为了实现“碳达峰”、“碳中和”的能源革命和环保诉求,锂硫电池是目前最有潜力的储能设想之一。但受限于正极硫物种穿梭效应、动力学缓慢等,其商业化应用进程一直停滞不前。针对以上科学问题,我们结合了碳材料和金属硫化物各自的优势,通过异质结策略和缺陷工程设计了两类富缺陷异质结硫宿主材料,以提高锂硫电池的电化学性能,并详细探究了异质结上的缺陷位与锂硫电池反应动力学的相互关联性。具体研究内容如下:(1)Co9S8-x-MoS2-x-r GO异质结用作硫宿主材料及缺陷催化机制的研究。通过简单的水热-高温热处理法制备得到具有异质结构的不同缺陷浓度的Co9S8-x-MoS2-x-r GO材料。通过XRD、XPS及HRTEM等表征手段证实宿主材料的异质结构和缺陷位。以缺陷浓度最高的异质结材料组装锂硫电池,在0.5 C的电流密度下,电池初始比容量可以达到1043 m Ah g-1,循环300圈后,其每圈容量衰减率仅有0.123%。电化学测试表明异质结材料的缺陷位可以显著提高宿主材料的导电性,保证硫正极优良的电子传输效果;理论计算和多硫化物吸附测试表明含有缺陷位的异质结材料整体的化学吸附效果增强,抑制了穿梭效应,提高了电池的循环稳定性;最后,对称电池数据和相应电化学数据表明缺陷增加表面活性吸附位点,促进高阶多硫化物的表面吸附-催化转化进程,同时产生活性中间体S3*-,可作为均相催化介质,加速低阶多硫化物的沉积解离动力学过程。(2)Co9S8-x-MoS2-x-Co NC异质结材料的合成及锂硫电化学性能的研究。通过简单的水热和热处理的方法成功在ZIF-67衍生的Co NC材料上生长富缺陷Co9S8-x-MoS2-x异质结材料,并将其用做锂硫电池正极宿主材料。其中,Co9S8-x-MoS2-x具有很好的促催化转化能力,Co NC表现优良的化学吸附效果,两者的耦合实现了化学吸附和促催化转化效果的增幅和协同。MoS2以纳米片的形式裹在Co NC纳米立方体上,实现材料孔径由微孔向介孔的过渡,提供更多的载硫空间,加速了锂离子的传导和电解液的扩散。得益于该复合材料的独特结构,S@Co9S8-x-MoS2-x-Co NC电极表现出优越的循环稳定性和倍率特性。在2 C的大电流密度下,S@Co9S8-x-MoS2-x-Co NC的初始放电比容量可达659 m Ah g-1;提高硫载量到3.04 mg cm-2,在0.1 C的电流密度下,其面积容量可达2.36 m Ah cm-2。
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