廉价、高能量密度的锂硫二次电池在储能领域有良好的应用前景。然而,锂硫电池的成功商用化受制于硫低的电导率、多硫化锂在有机电解液中的溶解、放电过程中硫的体积膨胀。由碳材料与硫复合得到的碳基含硫正极材料能够有效提高硫电极的性能,但其循环性能和库伦效率仍然较差。本论文以设计和制备各种结构的先进碳基含硫材料为基础,研究了先进碳材料的各种形貌结构对锂硫电池性能的影响,并通过设计还原的氧化石墨烯(RGO)包覆和无定型碳包覆结构来提高它们的性能,旨在获得高性能锂硫电池正极材料。主要研究内容如下:(1)采用高比表面积、大孔容、导电性能优异的热剥离石墨烯纳米片(TG)制备出TG-S纳米复合材料,并通过液相反应将RGO包覆在TG-S纳米复合材料上。在这种设计中,层叠状的TG和RGO包覆层能够为硫及多硫化锂提供良好的导电网络。层叠状的TG具有大的孔容能够为硫的膨胀提供足够的空间,而且层叠状结构和RGO包覆层能够适应硫锂化膨胀产生的应力。此外,RGO包覆层能够有效束缚扩散到TG外面的多硫化锂。因此,制备的RGO-TG-S纳米复合材料能够作为硫正极材料的纳米微反应器。RGO-TG-S纳米复合材料在1.6 A g-1的电流密度下,经过200个循环后的放电容量为667 m Ah g-1,库伦效率达96%。(2)采用一系列不同管径的碳纳米管(CNTs)制备CNT-S纳米复合材料。研究结果表明,CNTs的管径对CNT-S纳米复合材料的性能影响很大。通过水热过程在CNT-S纳米复合材料表面包覆RGO。RGO包覆层能够提高CNTs表面的硫的导电性。另外,RGO包覆层还能够抑制多硫化锂向外扩散。由RGO片层和CNTs组成的三维结构能够为硫的膨胀提供足够的空间。因此,RGO-CNT-S材料具有良好的锂硫电池性能。研究表明,CNTs的管径对RGO-CNT-S纳米复合材料的性能影响很大。(3)采用具有丰富微孔结构、出色导电性能、高比表面积、大孔容和优良吸附性能的商用活性碳(AC)制备AC-S纳米复合材料。利用葡萄糖水热碳化生成的无定型碳包覆层来提高AC-S纳米复合材料的性能。由AC和无定型碳包覆层组成的碳骨架结构能够为硫及多硫化锂提供优异的导电性能。AC的细小孔道和无定型碳包覆层的组合能够有效控制多硫化锂向外扩散。另外,在无定型碳包覆AC-S(C-AC-S)纳米复合材料的结构中,无定型碳能够提供缓冲区来适应充放电过程中因体积变化而产生的应力。我们还研究了葡萄糖的浓度对C-AC-S纳米复合材料性能的影响。C3.5-AC-S纳米复合材料在1.6 A g-1的电流密度下,300个循环之后的容量为590 m Ah g-1。另外,我们使用了一系列的生物质活性碳来制备碳-硫复合材料。研究结果表明,剑麻纤维碳-硫纳米复合材料(SFC-S)具有最优异的性能。SFC具有更加适宜的微孔结构、超高的比表面积、大的孔容使得硫存在于SFC的微孔结构中,并且为其膨胀提供足够纳米空间。此外,SFC适宜的微孔结构能够提供优异的导电网络,并且能够控制多硫化锂的扩散。(4)利用二维六方结构的CMK-3介孔碳和三维立方结构的CMK-8介孔碳作为硫的载体制备了CMK-3-S和CMK-8-S纳米复合材料。研究结果表明,三维立方结构的介孔结构更加有利于多硫化锂扩散的控制。此外,利用RGO包覆层和无定型碳包覆层来提高这些CMK-S纳米复合材料的性能。研究结果表明,无定型碳包覆的CMK-3-S纳米复合材料具有最出色的性能,其在0.8 A g-1的电流密度下,经过200个循环仍有621.3 m Ah g-1的容量。(5)通过一种简单的自模板法制备了具有双介孔结构、大孔容、高比表面积的一维介孔碳纳米纤维(MCNF)。与低温碳化的MCNF相比,高温碳化的MCNF具有石墨化的孔壁结构。这种结构对硫正极性能的提高非常重要。此外,我们利用RGO包覆层和无定型碳包覆层来提高MCNF-S纳米复合材料的性能。研究结果表明,由于在包覆过程中一维纤维结构遭到破坏,使得所有的包覆结构的容量都降低。值得注意的是,带有无定型碳包覆层的C-MCNF-S纳米复合材料的循环性能非常出色,其在0.8 A g-1的电流密度下,经过300个循环容量还有583.7 m Ah g-1。